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图1 (a)氧化石墨烯(GO)与多孔氧化石墨烯(HGO)分散液及硼、氮、磷三元掺杂的多孔石墨烯水凝胶(BNP-HGH)光学图片;(b)HGO的TEM图片;(c) GO的TEM图片;(d,e) BNP-HGH的SEM 图片;(f)硼、氮、磷三元掺杂石墨水凝胶(BNP-GH)与BNP-HGH的比表面积对比。
2. 通过DFT计算证明了我们的硼、氮、磷三元掺杂之间具有协同效应(如图2a-f所示),有效的增加了BNP-HGH 的吸附能,从而提高了电化学性能(如图2g-i所示)。
图2 不同元素掺杂后的N-GH, B-GH, P-GH, BN-GH, NP-GH和BNP-GH电极的吸附能和GH,N-GH, BN-GH, NP-GH和BNP-GH电极的电化学性能表征。
3. 以BNP-HGH直接作为无粘结剂电极分别在水系电解液(1M H2SO4,如图3所示)、凝胶电解液(1M H2SO4/PVA,如图4所示)条件下组装超级电容器并测试了其电化学性能。
图3 BNP-HGH电极在水系电解液1M H2SO4条件下的电化学性能测试结果。
图4 BNP-HGH电极在水系电解液1M H2SO4/PVA条件下的电化学性能测试结果。
4. 在商业化水平载量的条件下(~150μm, ~10 mg cm-2),我们制备的BNP-HGH电极的质量比能量密度与体积比能量密度分别达到了134 Wh kg-1及89 Wh L-1(有机电解液: 1M EMIMBF4/AN)。更有意义的是,即使将电极、电解液、隔膜、外包装等所有超级电容器的部件重量计算在内,我们开发出的超级电容器器件的质量比能量密度与体积比能量密度仍分别达到了38.5 Wh kg-1 和 57.4 Wh L-1,接近铅酸电池的性能(50 Whkg-1, 90 Wh L-1)。
图5 BNP-HGH电极在有机系电解液1M EMIMBF4/AN条件下的电化学性能测试结果。
材料制备过程:
多孔石墨烯(HGO)的制备:第一,将10 mL的H2O2和1-2 mL 的HCl加入到100 mL 2 mg mL-1 GO 水溶液分散液中;然后,在100 oC下加热搅拌4 h,反应后的溶液通过离心清洗掉残留的H2O2和HCl;最后,把得到HGO配制成 2 mg mL-1 HGO水溶液。
BNP-HGH的制备:首先,超声混合2 mg mL-1 HGO、磷酸硼(BPO4)及四氟硼酸铵(NH4BF4)混合液;然后,混合液在160℃下水热反应12小时得到BNP-HGH,反应结束后取出BNP-HGH水洗即可。
参考文献:
Zhenghui Pan, Huozheng Zhi, Yongcai Qiu, Jie Yang, Lidan Xing, QichongZhang, Xiaoyu Ding, Xianshu Wang, Guoguang Xu, Hua Yuan, Min Chen, Wanfei Li,Yagang Yao, Munzio Motta, Meinan Liu,* and Yuegang Zhang*,Nano energy, 2018, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.02.007.
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