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(Copyright: American Chemical Society).
图2总结了五十多年来对SEI膜微结构、成分及性能理解认识过程中的里程碑工作。
(Copyright: The Electrochemical Society).
(Copyright: Elsevier B.V.)
(Copyright: American Chemical Society)
(Copyright: Royal Society of Chemistry)
(Copyright: John Wiley & Sons)
1.2 锂离子电池SEI设计面临的挑战
图3刻画了石墨电极、合金化电极、锂金属电极在充放电循环中的SEI特征及其变化,不同的电极材料对SEI的性能要求存在重要差异,在SEI的改性设计过程中需充分考虑电极材料特性。
(Copyright: The Electrochemical Society).
1.3 综述概要: 负极表面SEI的模拟
第二部分介绍SEI的初始形成机制;基于第二部分形成原理上的理解,第三部分介绍电解质添加剂改性(“in-vivo” design)SEI的计算预测工作;第四部分综述已知SEI成分的具体性能,并将其与电池体系的性能老化联系起来,第五部分介绍非原位(“in-vitro” design)SEI的设计。
2 电解质溶液还原机制的模拟
2.1 EC溶剂分解机制
2.1.a EC分解电位的预测
表1总结了EC在不同断键情况下的分解反应路径及可能产物。
图4介绍了第一性原理分子动力学(AIMD)及经典分子动力学(eReaxFF反应力场)预测EC还原反应路径的比较,能够准确描述电荷转移是经典MD反应力场模拟方法在时间尺度上的精细化。
(Copyright: The Electrochemical Society)
(Copyright: American Chemical Society).
图5总结了两种预测电解质溶液氧化还原电位的方法。
(Copyright: American Chemical Society)
(Copyright: American Chemical Society).
2.1.b EC还原反应动力学预测
EC的单电子、双电子还原过程存在动力学依赖性,受充放电速率、电解质溶液成分、电极电位等因素的影响,进而影响最终产物的形成。
图6给出了动力学条件对SEI成分的影响情况。
(Copyright: Elsevier B. V.).
2.2 走向真实电解质溶液––其他溶剂/盐对SEI的影响
2.2.a 电解质溶液成分的还原电位
电解质溶液的任何单一成分(含溶剂及锂盐)均有其特定的分解电位,存在不同的优先级,且还原电位受Li+影响,当考虑Li+-solvent络合物时,还原动力学过程将发生变化。
2.2.b 锂盐阴离子影响
反应式(1) (2) (3)以LiPF6为代表说明锂盐对电解质溶剂还原可能产生的作用。
LiPF6 → LiF + PF5 (1)
LiPF6 + H2O → LiF + POF3 + 2HF (2)
EC + POF3 → CO2 + CH2FCH2OPF2O (3)
2.2.c 溶剂化结构的影响
SEI的生成与Li+溶剂化结构、成分、电极电位密切相关,其局部的变化将对电解质溶液的还原电位和动力学产生重要影响,如常见的还原电位、成分与电解质浓度的相关性。
2.3 负极表面状态的影响
不同的负极材料,如石墨、锂金属、合金化材料,同一材料的嵌锂程度、晶体学表面,同一表面的表面配位基团的均会对EC还原路径、电位及产物产生影响。此外,电极表面电位可调节其表面的电解质成分结构,进而影响其反应过程。
2.4 纳米尺度SEI膜
SEI膜的生长方式可分为两种:一是表面(‘surface-mediated’)机制,二是溶液(‘solution-mediated’)机制。
图7即为一种基于自由基电子转移机制预测的可超越电子隧穿距离的溶液生长模型:“近表面聚集方式”(‘near-shore aggregation’)生长。
(Copyright: The Electrochemical Society).
图8结合经典分子动力学及蒙特卡洛方法给出了纳米尺度的SEI“表面生长”模型。
(Copyright: American Chemical Society)
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