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表 1 不同类型锂基电池的特性比较
表 1 对比了传统锂电池和全固态锂电池,从中可了解固态锂电池的基本特性。进一步,如表 2 所示,针对车用电池应用的期望要求,基于自身特性,固态电池体系逐一给出可能的解决思路。
表 2 电池应用要求与固态电池体系解决思路
2 固态电池核心部件——固态电解质研究进展
对于固态电池,固态电解质是其区别于其他电池体系的核心组成部分,理想的固态电解质应具备:
工作温度区间(特别是常温)保持高的锂离子电导率;
可忽略或者不存在晶界阻抗;
与电极材料的热膨胀系数匹配;
在电池充放电过程中,对正负极电极材料保持良好的化学稳定性,尤其是金属锂或锂合金负极;
电化学宽口宽,分解电压高(> 5.5V vs. Li/Li+);
不易吸湿,价格低廉,制备工艺简单;
环境友好。
以下将从目前重点研究的不同类型固态电解质的组成、基本特性、技术现状、存在问题和改性策略等方面进行具体论述。
2.1 聚合物固态电解质
聚合物固态电解质是由有机聚合物和锂盐构成的一类锂离子导体,具有质量轻、易成膜、粘弹性好等特性。应用在锂离子电池中,可获得在宽工作温度范围内的高比能量、大功率、长循环寿命的电池,并且可将电池制备成各种形状,充分利用电化学器件的有效空间。聚合物锂离子电池在组装、使用和运输的过程中,可以承受挤压、碰撞和电池内部的温度和外形变化。
此外,聚合物电解质除了自身传输锂离子的功能,还能充当隔膜,隔离正负电极,在电池充放电过程中补偿电极材料的体积变化,保持电极和电解质的紧密接触。聚合物电解质还可在一定程度上抑制锂枝晶的生长,降低电解质和电极材料之间的反应活性,提高电池的安全性。聚合物电解质还有利于电池进行卷对卷地大规模生产,从而有望降低生产成本 [1]。目前商业化的聚合物锂离子电池已逐渐应用于手机、笔记本电脑、移动充电电源等电子设备领域。
固态聚合物电池可近似看作是将盐直接溶于聚合物中形成的固态溶液体系,其主要性能由聚合物、锂盐和各种添加剂共同决定。对于锂盐的选择实际上就是对阴离子的选择,在非质子、低介电常数的聚合物溶剂中,阴离子的电荷密度和碱性等性质对聚合物电解质的形成起到重要作用。
聚合物电解质的形成能力取决于对阳离子的溶剂化作用能和盐晶格能的相对大小,晶格能越大,与聚合物形成聚合物电解质的能力就越弱。锂盐晶格能的上限一般认为是 850J/mol,不同的锂盐,晶格能大小不同,常见锂盐晶格能排序[2]:F->Cl->Br->I->SCN->ClO4-~CF3SO3->BF4-~6AsF6-。除了晶格能和阴离子的电荷密度分布以外,锂盐的解离常数也会产生一定的影响。
PEO 是一种典型的高分子电解质,它由-CH2CH2O-和-CH2CH2CH2O-单元构成,醚氧原子在 PEO 的最佳分布使得它可与多种锂盐形成复合物,PEO 基聚合物电解质因而也得到了广泛的研究和应用 [3]。对于无机添加物,具有化学惰性的、高比表面的无机填料可以改善聚合物电解质的热稳定性,抑制电极界面上钝化层的形成,提供电解质的电导率和阳离子迁移数等,常用的无机添加剂有 SiO2、Al2O3、MgO、ZrO2、TiO2、LiTaO3、Li3N、LiAlO2 等。
目前聚合物电解质相比液体电解质在安全性上有明显提升,但是仍需进一步提高电解质的锂离子电导率,维持聚合物的力学稳定性以及化学稳定性。
2.2 无机固态电解质
无机固体电解质发挥自己单一离子传导和高稳定性的优势,用于全固态锂离子电池中,具有热稳定性高、不易燃烧爆炸、环境友好、循环稳定性高、抗冲击能力强等优势,得到了广泛的关注,同时有望应用在锂硫电池、锂空气电池等新型锂离子电池上,是未来电解质发展的主要方向。
按照物质结构进行划分,无机固态电解质可以分为晶态和非晶态(玻璃态)两大类,每一类按照元素组成的不同又可分为氧化物和硫化物。
2.2.1 非晶态(玻璃态)无机电解质
玻璃态无机固体电解质具有组份变化宽,离子传导各向同性,界面阻抗相对较低,易于加工成膜,在全固态电池中具有很好的应用前景。按照组成可分为氧化物体系玻璃电解质和硫化物体系玻璃电解质,其中氧化物玻璃电解质的电化学稳定性和热稳定好,但是离子电导率比较低,硫化物玻璃电解质虽然具有较高的离子电导率,但是电化学稳定性差,制备困难。
氧化物玻璃体系电解质是由网络形成氧化物(如 SiO2、B2O3、P2O5 等)和网络改性物(如 Li2O)组成,网络形成氧化物通过共价键相互连接形成玻璃网络,网络改性氧化物打破网络中的氧桥,使锂离子在其网络间进行迁移。提高氧化物玻璃体系电解质电导率可通过多种途径实现:
首先,可适量增加网络改性物的含量。对于通过适量增加 Li2O 的含量会导致氧化物玻璃电解质电导率的提高,而 Li2O 的含量增加到一定程度,则会导致非氧桥原子数的增加,非氧桥原子可以捕获锂离子,从而降低氧化物玻璃电导率 ,可使用混合网络形成氧化物。采用二元或二元以上的网络形成氧化物,会产生混合网络效应,增加网络中的缺陷结构,改善锂离子传导通道中的传输瓶颈,提升锂离子传导。如 Li2O-P2O5-B2O3 三元体系玻璃,当锂离子浓度为 5 mol% 时,电导率为 9 × 10^(-5) S/cm。
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