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水系锌离子电池具有安全性高、成本低、环境友好等优势,在大规模电化学储能领域具有重要潜力。然而,因水系锌离子电池的负极固有的枝晶和水腐蚀问题,阻碍了其实际应用。从本质上讲,Zn2+沉积和副反应均发生在Zn/电解液界面形成的微观双电层(EDL)结构中:优先吸附在内霍姆赫兹层(IHL)的水分子和阴离子与锌直接接触,并引发副反应;位于外霍姆赫兹层(OHL)的水合锌离子需要克服较大的去溶剂化能垒进入IHL,以发生电子转移。
为解决上述问题,本工作创新性地在Zn/电解液界面动态构建了疏水碳点纳米单层,以调节霍姆赫兹层结构。单层吸附的疏水碳点排斥了IHL中的硫酸根和水分子,并为水合锌离子的脱溶过程重构了疏水性的霍姆赫兹层。研究发现,疏水碳点在电极界面处的强吸附,以及与锌离子的弱配位,确保了界面疏水单层在锌负极长期循环过程中的动态完整性;相比之下,作为对照的亲水碳点对双电层结构的影响微乎其微,并在锌沉积过程中表现为不可逆的共沉积行为。得益于疏水碳点单层构建的动态界面,循环后的锌负极具有平整致密表面和无副产物的表面,并在对称电池和全电池中均表现出优异的循环稳定性,Zn||Zn对称电池在10mA/cm2电流密度下稳定循环2400小时,Zn||MnO2全电池在1A/g电流密度下循环1500圈后容量几乎无衰减。本工作提出的通过动态单层界面保护锌负极的策略,为克服锌枝晶和副反应问题提供了新途径。
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