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图1. (a)示意图:中性骨架及离子骨架内的离子缔合状态示意图;(b)本工作中的COF结构示意图;(c)样品SEM(左)与TEM(右);(d)不同温度下的锂离子电导率;(e)不同样品的Raman谱图,表明TFSI-不同的络合状态;(f)不同样品的solid-state NMR谱图,表明COF内部存在更多的“自由”锂离子;(g)不同样品在1400-2000cm-1的FTIR谱图,表明-C=O也参与体系内的锂离子传递。
为促进COF内离子对的解离与离子迁移,研究人员提出在COF骨架中引入含离子基团的策略(图1)。不同于传统中性有机框架的思路,研究人员在含胍基阳离子的有机框架结构中引入TFSI阴离子,同时添加锂盐LiTFSI以提供传导所需的锂离子,获得了具有较高锂离子电导率的固态材料。这类有机框架上存在的离子基团与相应的反离子有效地提升了材料的介电常数与可极化率,从而改变锂盐的离子缔合状态,促进自由可迁移锂离子的形成。拉曼和其他光谱证明COFs中的TFSI-离子不再处于紧密络合状态。固体核磁7Li谱进一步表明所体系内存在相对更“自由”的Li+离子。电化学测量表明该材料的离子电导率可达2.09×10-4S cm-1 (70 ℃)。考虑到COF材料可设计的丰富结构,此类固态电解质的离子电导率和电化学稳定性有望可以被进一步优化;此类材料也有望适用于其他金属离子如Na+,K+,Mg2+,Al3+等的传导。此工作开拓了COF在固态电解质领域的应用,对COF材料设计和固态离子传导研究具有重要参考意义。
此研究工作得到了国家自然科学基金委杰出青年科学基金、中科院先导专项、华侨大学中青年教师科技创新资助计划的经费资助。
参考文献:
Hongwei Chen, Hangyu Tu,Chenji Hu, YiLiu, Derui Dong, Yufei Sun, Yafei Dai, Senlin Wang, Hao Qian, Zhiyong Lin, and Liwei Chen, Cationic Covalent Organic Framework Nanosheets for Fast Li-IonConduction, J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 896−899,DOI: 10.1021/jacs.7b12292.
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