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a) 锂金属在较稀的1.2 M LiFSI/DMC电解液中电镀/退镀的库仑效率;
b) 锂金属在高浓度的5.5 M LiFSI/DMC电解液中电镀/退镀的库仑效率;
c) 锂金属在适度稀释的2.5 M LiFSI/DMC-BTFE(摩尔比1:1)电解液电镀/退镀的库仑效率;
d) 锂金属在高度稀释的1.2 M LiFSI/DMC-BTFE(摩尔比1:2)电解液电镀/退镀的库仑效率。上述电流密度均为0.5 mA˙cm-2。
图2 锂电极在不同电解液中的形貌
a,e) 锂电极在商业化1.0 M LiPF6/EC-EMC(质量比4:6)电解液中的俯视和横截面SEM图像;
b,f) 锂电极在稀释的1.2 M LiFSI/DMC电解液中的俯视和横截面SEM图像;
c,g) 锂电极在5.5 M LiFSI/DMC HCE电解液中的俯视和横截面SEM图像;
d,h) 锂电极在1.2 M LiFSI/DMC-BTFE(摩尔比1:2) LHCE电解液中的俯视和横截面SEM图像。
图3 锂电极在局部高浓度电解液中的电化学性能
a) 30℃、电压范围2.7-4.3 V,0.2 mA cm-2 (C/10)三次循环后,2 mA cm-2 (1 C)充放电倍率下电池在不同电解液中的循环稳定性和效率;
b) 电池在1.2 M LiFSI/DMC-BTFE (摩尔比1:2)电解液中的电压曲线;
c) C/2充电和2 C放电倍率下,电池在1.2 M LiFSI/DMC-BTFE (摩尔比1:2)电解液的循环稳定性和效率。
图4 溶剂-盐对的理论计算
a) 30℃时AIMD轨迹仿真计算得到的Li-ODMC和Li-OBTFE的径向分布函数,内插为DMC-LiFSI和BTFE-LiFSI溶剂-盐对的结构;
b) 不同盐浓度在纯DMC和不同DMC/BTFE混合物过程中的Raman光谱。
图5 LMA和电解液的界面行为
a) 铜电极在1.0 M LiPF6/EC-EMC(质量比4:6)中形成SEI膜的SEM图像;
b) 铜电极在LHCE (即1.2 M LiFSI/DMC-BTFE (摩尔比1:2))中形成SEI膜的SEM图像;
c) SEI膜的F 1s、O 1s、C 1s、S 2p和Li 1s XPS光谱。
【小结】
研究人员开发出一种局部高浓度电解液,上述LHCE能够确保Li||NMC电池的锂金属负极以高库仑效率(99.5%)循环且不产生枝晶,极大地增强了电池的循环稳定性。LHCE的基本概念也适用于使用其他电解液的锂金属电池、Li-S电池、Li-air电池、钠金属电池和液相锂离子电池。
文献链接: High-Voltage Lithium-Metal Batteries Enabled by Localized High-Concentration Electrolytes (Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201706102)
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