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不同单盐和双盐醚电解质的电导率。为了比较,黄色星代表用等摩尔、高浓度双盐醚电解质的分子动力学预测的电导率值。
图2 Li-Cu半电池的恒电流循环性能
在不同电解质中,Li-Cu电池以0.5 mA·cm-2的速率循环至0.5 mAh·cm-2的容量。
图3 不同电解质中锂的初始形貌
a,d) 在Gen II, 1.0m LiPF6EC:EMC(3:7)中循环时,锂初始形态的顶视SEM图像及其相应的Cryo-FIB横截面切割图像;
b,e) 在SSEE中循环时,锂初始形态的顶视SEM图像及其相应的Cryo-FIB横截面切割图像;
c,f) 在BSEE中循环时,锂初始形态的顶视SEM图像及其相应的Cryo-FIB横截面切割图像。
图4 成核生长过程的Cryo-TEM研究
a,d) 在1.0 m LiPF6EC/EMC(Gen II)电解质中、0.5 mA·cm-2下沉积20 min后锂的Cryo-TEM图像;
b,e) 在4.6 m LiFSI-DME(SSEE)电解质中、0.5 mA·cm-2下沉积20 min后锂的Cryo-TEM图像;
c,f) 在4.6 m LiFSI + 2.3 m LiTFSI-DME(BSEE) 电解质中、0.5 mA·cm-2下沉积20 min后锂的Cryo-TEM图像。
图5 负极SEI化学
a-d) 不同电解质中锂金属首次沉积和第200次沉积的O 1s XPS谱图;
e-h) 不同电解质中锂金属首次沉积和第200次沉积的S 2p XPS谱图。
图6 Li|LiF表面阴离子反应的模型预测
a-d) 从夹在LiF覆盖的锂金属之间的BSEE电解质的BOMD模拟中提取的最终快照,显示12 ps的七个轨迹中的四个表明阴离子通过脱氟或S-N裂解而分解的趋势。图例:Li(粉红色)、F(青色)、O(红色)、S(黄色)、N(深蓝色)和C(灰色),断裂的键用虚线突出显示。
图7 不同电池配置下的电化学测试
a) 正LSV扫描以测试电解质的阳极稳定性;
b) 世伟洛克电池(NMC622 vs. Li电池)中、不同电解质下的放电容量和库伦效率;
c) 不同电解质下的容量(NMC622 vs. Cu电池)。
图8 NMC622在200个循环后的XPS测试
a) C 1s XPS光谱;
b) F 1s XPS光谱;
c) 总体元素分布。
图9 Li2FSI和Li2TFSI在LiNiO2(104)表面的反应机理
Li2FSI和Li2TFSI在LiNiO2(104)表面的反应机理,图例:Li(绿色)、S(黄色)、O(红色)、N(蓝色)、Ni(深灰色)、F(浅灰色)和C(棕色),b,d图中箭头表示脱氟反应。
小结
作者通过实验和计算研究了双盐效应对Li金属和高Ni正极材料NMC622的界面化学作用的影响。发现两种阴离子(TFSI-和FSI-)的共存通过优先分解机制引入了全新的界面。受益于双盐效应,镀锂金属采用更致密、更保形的形态,而无负极NMC622电池表明整体锂含量和盐浓度不是BSEE电解质的主要性能促成因素,而是LiFSI、LiTFSI及其还原的阴离子碎片之间仔细观察到的相互作用。此外,基本的安全性分析表明,添加LiTFSI可以为减轻与基于浓缩LiFSI和/或醚溶剂电解质相关的已知安全风险提供途径;然而,上述结果需要在实际的大型电池中进行严格的安全测试,特别是如果预期的体系包括用于实际应用的锂金属。总而言之,综合实验和建模方法的全面研究为负电极和正电极的关键电解质分解反应提供了新的见解。
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