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2.1 氢气增压分析
准确的热力学模型是流程计算的前提, Soave-Redlich-Kwong(SRK)方程[7]对氢气、空气、氮气等低沸点气体具有较好的表述能力, 故本文采用该模型计算氢气的密度、比热、焓值等物性。
图2是SRK方程计算的标准氢密度与REFPROP 9.1数据对比, 该数据库收录了大量的氢气实验数据, 可以作为参照数据, 可见在本文计算工况内, 与REFPROP符合良好, 计算精度满足要求。
图3为氢气多级压缩过程(氢气流量5 kg/h)压缩机及风机功耗, 总功耗随着压缩级数增加而显著降低, 五级压缩与六级压缩总功耗已相差3%以内, 且五级压缩总功耗为单级压缩总功耗的47%, 考虑到系统复杂度,及总功耗, 优选五级压缩. 计算过程中, 各级压比相等。
2.2 氢气冷却制冷效率分析
氢气冷却过程中, 在临界温度以上, 热负荷与温度近线性分布, 为典型的分布式负荷, 在临界温度以下,液化负荷水平分布(忽略压降), 如图4所示.
另外, 氢气自室温300 K降至20 K过程中, 显热占比0.88, 潜热占比0.12。
氢气降温过程中, 为降低能耗, 显然需要制冷机蒸发温度与氢气温度匹配, 理想情况下, 蒸发温度与氢气温度保持一恒定温差, 为了提高效率, 需要温差尽可能的小, 但考虑到换热等因素, 温差又不能过小。
实际情况中, 单一制冷机很难在大温跨下实现较为一致的换热温差, 因此为了达到此目的, 可采用多段温区制冷,类似于天然气液化中的阶式级联制冷循环, 当然混合工质制冷循环或气体膨胀制冷循环也能在一定程度上实现此目的. 因此, 考虑到换热器性能, 理想情况下, 蒸发温度与氢气温度始终保持一定温差。
此时, 若不考虑采用何种制冷方法, 对每一微元负荷dq积分, 所能实现的最小制冷功率为
式中, ηq为制冷效率, dq为温度T下热负荷, Q为总热负荷, Tevap为制冷机冷源温度, Troom为室温, ξ为相对卡诺效率, 本文统一取为30%. 氢气热负荷与温度近线性分布, 温度与热负荷的关系可表达为
将式(2)带入式(1)可推导氢气冷却功率为
2.3 低温高压储氢密度及能耗分析
采用SRK方程, 计算了压力区间5~70 MPa, 温度区间35~300 K内压缩氢气密度, 以及0.4 MPa下液氢密度(液氢储存及生产常在此压力下), 如图5所示. 即使在70 MPa下, 氢气密度也仅为39.1 kg/m3, 显然, 在室温下, 仅采用提高压力方式, 已很难提高体积储氢密度.液氢(20 K@0.4 MPa)具有较大的密度71.0 kg/m3, 如果以此为参照, 压力在15 MPa以上的低温高压储氢方式均可以实现比液氢更大的密度。
当然, 考虑到相同储氢容器材料下, 低温高压储氢方式耐受的压力要低于室温高压储氢方式, 将低温高压储氢压力限制在50 MPa以内较为合适, 在此情况下, 已有规模应用的储氢容器材料。即使是采用较低的储存压力, 如25 MPa, 氢气在120 K以下均可实现比室温高压储氢更高的储氢密度。
当然, 单一地追求氢气密度可能是得不偿失的, 尤其是大规模储氢或长时间储氢情况下, 还必须考虑实现高密度储氢的耗能情况. 如图6所示, 列出了不同条件下, 单位功耗下可实现的氢气密度, 定义此值为ψ=氢气密度/总功耗。
由图可见, 在室温下, 在5~70 MPa区间内, ψ值是随压力增大而增大的, 因此, 不考虑安全性和材料, 室温下采用高压力储氢在耗能上也是更优的选择。而液氢储存方式, 由于在低温下制冷效率的急剧下降, 尽管液氢具有较高的密度, 但所消耗的能量也更为巨大, 导致ψ值低于25 MPa下室温高压储氢方式. 值得注意的是, 这还是未考虑正仲氢转换的热量。
尽管氢气液化过程中, 潜热占12%左右, 但由于温度保持20 K低温, 这12%潜热所需要的制冷功率与88%显热所需制冷功率相当(本文条件下, 显热耗能54%, 潜热耗能46%)。
因此, 低温高压储氢由于不需要潜热耗能, 在单位耗能方面具有明显优势. 除在某些特例(极高压力、极低温度), 所有压力下的ψ值均高于室温高压储氢方式, 尽管后者能量消耗最低。
同时还可以发现, 除在较低压力下(10 MPa以下), 高压下低温高压储氢方式均存在一个ψ极大值, 极值出现在120 K以下, 且压力越高, 对应极值对应温度越高. 同样, 对比70 MPa下室温高压储氢, 在25 MPa以上, 均存在ψ值更高的区域, 如果将压力限制到35 MPa以内, 只需将氢气储存于150 K以下。
2.4理想储氢区域及燃料电池储氢应用
本文着重分析下80~160 K温区内低温高压储氢情况, 在此温区涵盖空分及液化天然气温区, 具有成熟、可靠且高效率的大型制冷装置, 如混合工质制冷、阶式级联制冷及气体膨胀制冷等, 液氮制冷也具有较好的经济性, 未来还可能突破大型热声制冷等方式.
显然在此温区, 实现低温高压大容量储氢具有更高的可行性。图7覆盖区域为综合密度及能耗优化的储氢区域,并在表1中给出室温70 MPa氢气、液氢及50 MPa压力以下低温高压储氢最优参数。
定义ω=储氢耗能/氢气热值, 室温70 MPa高压储氢较液化储氢具有更优的ω值和ψ值, 但是储氢密度较低.推荐的低温高压储氢方案图 7在储氢压力、储氢密度及ψ值都明显优于室温70 MPa高压储氢, 而ω值也明显优于液化储氢。更为重要的是, ω极值处温度在70~110 K, 制冷机具有较高效率. 值得注意的是, 如果能提高低温下储氢压力, 储氢温度可以进一步提高。
在燃料电池储氢应用场合, 主要关心加氢站储氢及车载储氢. 在这两类应用中, 相对于液氢储存和室温高压储氢, 低温高压储氢在保温方面面临潜在的更大挑战. 温度升高, 室温高压储氢储存压力影响较小, 液氢可以通过部分气化吸收漏热而压力不至于升高, 而低温高压储氢对漏热较为敏感,如在Case7中, 温度上升可能到10K, 压力会上升到36 MPa. 所幸的是, 在此类应用场合, 氢气会频繁消耗, 从而抵消因温升带来的压力上升. 另外, 还可以在储氢模块中增加蓄冷模块,用以抵消漏热损失. 甚至, 在某些场合, 低温高压氢气可储存于特制的液氮容器中, 液氮温度77 K, 可满足绝大多数低温高压储氢需求.
3.结论
低温高压储氢方式有望在大容量、低成本、长时间、高密度储氢需求中应用。通过本文分析可以得出以下结论:
(1) 综合储氢密度及储氢能耗, 低温高压储氢优于室温70 MPa储氢及液化储氢;
(2) 10 MPa以上低温高压储氢存在单位储氢能耗下的储氢密度极大值, 极值出现在120 K以下, 且压力越高, 极值对应温度越高;
(3) 推荐储氢参数为50 MPa, 100 K; 45 MPa,100 K; 40 MPa, 90 K; 35 MPa, 80 K; 30 MPa, 70 K, 其储氢密度在62.3~65.3 kg/m3之间。
参考文献:
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