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图1Pd@Pt纳米立方体颗粒在TEM液相环境下的三种原位腐蚀
(a)无缺陷 (b)有角缺陷 (c)有面缺陷
图2 三种Pd@Pt纳米立方体颗粒的腐蚀速率比较
研究团队利用原位透射电子显微镜技术,在液相中实时观察三种不同结构(无缺陷的、角缺陷、面缺陷)的Pd@Pt立方体电催化剂的腐蚀过程。研究发现电偶腐蚀和卤素腐蚀两种腐蚀模式共同导致了颗粒内部Pd核的腐蚀溶解并最终形成Pt立方体外壳。进一步的研究表明,电偶腐蚀优先发生在配位数较低表面能较高的角处区域,呈现由角向中心方向的缓慢腐蚀;卤素腐蚀是由周围液相环境中的Br-离子导致的沿着缺陷方向的快速腐蚀,且其与电偶腐蚀之间存在着竞争与制约的关系。研究发现通过对表面缺陷的抑制控制是提高这类原子层核壳电催化剂由于腐蚀导致的稳定性的关键,该研究对设计高稳定性的燃料电池催化剂有着重要的指导意义,开辟了利用原位表征技术研究催化剂稳定性的新手段。
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