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(a) EC和PC基电解液在石墨电极上的充放电曲线
(b) EC和PC基电解液中嵌入石墨层的可能锂离子溶剂化层结构
图2. 电解液中离子溶剂化层对其电化学行为的影响
(a) 电喷雾电离质谱法测试离子化层结构
(b) 电解液中溶剂比例对其电化学性能的影响
(c) 离子化层结构中EC的含量与电解液中EC溶剂含量比例的关系
图3. 溶剂化层中锂离子与溶剂分子和阴离子的结合能与溶剂分子数的关系
(a) EC基电解液中锂离子与EC和PF6-的结合能
(b) PC基电解液中锂离子与PC和PF6-的结合能
图4. 含PF6-的溶剂化层发生单电子还原后的优化结构
图5. 电子亲合能及产物的前线分子轨道能量
(a) 含PF6-的溶剂化层电子亲合能
(b) 部分主要电解液分解产物的前线分子轨道能量与电子阻隔能力的关系
表1. 石墨电极在不同电解液中循环后表面LiF的含量
【小结】
本成果采用理论计算化学与实验方法相结合,阐明了电解液中锂离子溶剂化层脱溶剂化过程对电极/电解液界面性质的重要影响,指出锂盐阴离子是否参与还原分解反应是决定了EC基电解液和PC基电解液在石墨电极界面行为截然不同的根本原因。该成果不仅解决了锂离子电池的长期争论的问题,也为其他高能电池的设计和应用指明了方向。该团队在电极/电解液界面性质研究方面取得系列研究成果,如:
[1]. Huozhen Zhi, Lidan Xing*, Xiongwen Zheng, Kang Xu, Weishan Li*, Understanding How Nitriles Stabilize Electrolyte/Electrode Interface at High Voltage, J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 6048−6052.
[2]. Yating Wang, Lidan Xing*, Weishan Li*, and Dmitry Bedrov, Why Do Sulfone-Based Electrolytes Show Stability at High Voltages? Insight from Density Functional Theory, J. Phys. Chem. Lett. 2013, 4:3992-3999.
文章链接:Deciphering the Ethylene Carbonate−Propylene Carbonate Mystery in Li-Ion Batteries (Acc. Chem. Res., 2018, DOI: 10.1021/acs.acs.7b00474)
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