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图1各种正极材料相对能量密度对比
2.2负极材料研究
石墨材料的快速崛起得益于电解液和石墨材料的技术创新。石墨材料主要可以分为人造石墨和天然石墨两类,中国锂离子电池负极材料产业化研究是从人造石墨开始的。其中,中间相碳微球(MCMB)材料具有高振实密度和低比表面积的优点,从而减少了首次充电过程中SEI膜的形成、降低了不可逆容量,因此MCMB被广泛应用。但是其生产温度高达2800℃,因此成本一直居高不下。而天然石墨在成本上非常低廉,但是PC的共嵌入问题影响了天然石墨的应用,因此天然石墨需要EC含量较高的电解液或者对天然石墨的表面进行改性处理,而且表面修饰的天然石墨是目前市场的主流。此外,软碳和硬碳材料具有较高的锂离子嵌入电位,尤其硬碳材料层间距达到0.372nm,更易于锂离子扩散。因此,软碳和硬碳材料已经被作为复合负极的一部分,用于动力电池负极,满足快充和低温充电的要求。这一时期,合金负极材料也得到了广泛的关注,例如Si和Sn材料,但是这些材料在嵌锂过程中巨大的体积膨胀限制了它们的应用。现在,为追求更高的能量密度,Si-C材料和SiO材料开发取得显著进展,中科院物理所拥有元霄结构的碳包覆硅材料专利,中国电科十八所在国内率先提出了SiO高温处理稳定化等新方法,推进了硅基材料的技术进步。此外,研究发现硅基材料在含氟溶剂电解液中循环十分稳定,其稳定后库仑效率可达99.8%,部分解决了硅材料循环过程中表面状态不稳定的难题。在过去十余年中,国内亦对其他金属及化合物负极进行了积极的研究。它们包括金属形式的金属负极,金属间化合物,氧化物和含氧盐(包括磷酸盐和碳酸盐、氧化钒、氧化钼、基于TiO2的纳米结构材料),以及氟化物、硫化物、硒化物、氮化物、磷化物、锑化物等嵌锂后发生相转化的电极材料。此外,具有零应变的Li4Ti5O12材料由于其电位高、具有可快充和低温充电的优势,取得了一定程度的应用,可应用于快充电池和混合动力及48V起停电池。表1所示为各种锂离子电池负极材料性能对比。
2.3电解质研究
LiPF6的碳酸酯混合溶剂电解液率先被应用于商业化锂离子电池,随着电极材料的技术进步,匹配的电解液也在不断发展。在初期充电的过程中电解液会在石墨负极表面形成一层SEI膜,如果SEI膜不是完全惰性的,在后续的每次循环中都会发生电解液在负极表面的分解,增加负极的阻抗,消耗电解液,因此如果无法控制好SEI膜,就无法获得良好的循环性能。初期,提升电解液性能的努力主要集中在溶剂的纯化上(去除其中的水分),随后提出了功能型电解液添加剂的概念,常见的添加剂主要包含SEI膜成膜添加剂EC、FEC等,以及阻燃添加剂和防过充添加剂、润湿添加剂等。功能型添加剂也推动了高容量的石墨材料技术进步。聚氧乙烯等聚合物电解质只有在60℃以上才能使用,为了解决这一问题,可以向PEO、PAN、PMMA、PVdF-HFP等聚合物中添加一部分液态电解质,形成所谓的凝胶电解液,贝尔实验室曾经推出过一款采用PVdF-HFP凝胶态电解液的电池,这个技术也吸引了中国产业界的广泛关注。在这凝胶电解质的帮助下,我们不需要采用硬壳结构对电池施加一定的挤压力,因此可以采用质量更轻的塑料外壳(例如铝塑膜),从而提升锂离子电池的质量比能量。
近几年来,为了进一步提高锂电池的比能量和安全性,国内掀起了固态锂电池研究的热潮,其核心技术是高稳定高电导率的固体电解质材料和固体电解质与电极材料的界面控制技术。固态锂电池与传统锂电池工作原理相通,然而由于关键部件均为固态,界面更加复杂,界面相容性直接影响固态电池性能。固体电解质主要包括聚合物、氧化物和硫化物三类。各种固体电解质性能对比如表2所示。目前来看,日本以丰田为代表,体系以硫化物固体电解质为主,同时研制的双极性固态电池平均电压为14.4V,预计于2022年推出搭载固态电池的首款电动汽车,技术水平国际领先;韩国以硫化物、无机/有机复合物为主,三星横滨研究院研制出2Ah硫化物固态电池,可获得200Wh/kg和500Wh/L的比能量,处于小试阶段;法国和加拿大以PEO基聚合物为主,已具备小规模生产能力;美国Sakti3(Dyson)等的研究重点是LiPON基超薄氧化物固态电池,但目前处于实验室阶段;国内百花齐放,有机/无机复合固体电解质实用化推进较快,特别是赣锋锂业在国内率先制备出容量4~10Ah的软包装全固态锂电池,比能量最高达到286Wh/kg(628Wh/L),千次循环容量保持率为87.6%,投资2.4亿建设第一代固态锂电池研发中试生产线。
3中国锂电池产业发展与现状
中国的锂离子电池产业技术是从跟踪研仿逐步走向自主创新的,产品应用从最初的手机和笔记本电脑逐步走向动力和储能应用。经过20年的发展,中国已经成为锂离子电池的制造大国和消费大国,从最初的数家发展为数百家,拥有最完整的产业链,全球市场占有率已经达到52%。图2为近几年中国锂离子电池产量的统计图,2017年总产量已经达到1009亿瓦时,销售收入达到1589亿元。图3为中国动力电池20强清单,其中,CATL已经发展为全球最大的锂离子电池制造商。在电动汽车补贴政策牵引下,动力用锂离子电池迅速发展,电池类型圆柱、方形、聚合物共存,但方形最多达到54%,圆柱占26%,聚合物占20%。材料体系从2016年的70%磷酸铁锂体系发展到2017年的磷酸铁锂和三元体系共存状态(分别占49%和45%)。电池的电性能也不断提高,大容量方形磷酸铁锂单体电池比能量已经超过170Wh/kg,高镍材料21700电池比能量已经达到240~280Wh/kg。但进入2018年,人们从频发的电动车起火事故中认识到安全的重要性,磷酸盐体系系统比能量和安全性具有一定优势,或将影响动力电池中磷酸盐和高镍体系的布局。
而上游的材料生产也迅速膨胀。其中,三元正极材料排名依次为湖南杉杉、厦门钨业、宁波金和、深圳振华、新乡天力、北京当升等,单月产量已经超过万吨;负极材料排名依次为贝特瑞、杉杉、江西紫宸、凯金等。电解液和隔膜的国产配套率提高较快,已出现产能过剩的趋势。
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