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图1 MgH2@Ti-MX复合储氢材料的形貌表征(a-b),MgH2@Ti-MX在不同温度下的等温吸氢曲线(c)及等温放氢曲线(d)
在该研究中,邹建新团队利用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)与Ti3C2Tx(MXene)之间的静电作用构建了一种三维褶皱结构,有效地抑制了纳米片层间的堆叠风险。然后利用煅烧处理的三维褶皱Ti3C2Tx作为基体成功的对纳米MgH2颗粒进行了均匀负载(图1 a-b),获得的复合储氢材料(MgH2@Ti-MX)具有较高的储氢容量(4.1 wt%),并在较低温度下表现出快速的吸放氢动力学(图1 c-d)及优异的循环稳定性能。例如60MgH2@Ti-MX复合物的起始放氢温度为140℃,且能够在150 ℃下2.5 h内释放约3.0 wt%的氢气,在200℃进行快速吸放氢循环60次无明显容量和动力学衰减。进行测试的放氢温度已位于高温质子交换膜(HT-PEM)燃料电池的工作温度范围(80-200 ℃)内,因此MgH2@Ti-MX复合储氢材料可与HT-PEM结合来利用燃料电池废热放氢,在分布式发电、燃料电池汽车等领域具有应用前景。在整个材料体系中,Ti-MX不仅为Mg/MgH2纳米颗粒提供大量的限域位点,而且对Mg/MgH2的吸放氢表现显著催化作用。
图2 MgH2@Ti-MX复合储氢材料不同状态下的XPS表征,及其放氢过程中的in-situ HRTEM表征
图3 MgH2@Ti-MX复合储氢材料的储放氢机理示意
通过XRD、XPS、TEM及原位HRTEM等进一步测试(图2)发现:在MgH2(Mg)/Ti-MX界面处原位生成的纳米TiH2相在体系吸放氢过程中起到了关键作用。在电子束辐照条件下,MgH2在TiH2附近先分解放氢,随后逐渐扩展至整个颗粒,而TiH2也逐步分解为TiH和Ti。在“纳米限域”及“原位纳米催化”的双重作用下(图3),MgH2@Ti-MX复合储氢材料表现出优异的储氢性能。该工作不仅提供了一种镁基储氢材料的改性策略,大幅降低了MgH2的放氢温度,同时也为其它储能材料的“纳米限域”研究带来了新思路。
该工作得到了上海交通大学氢科学中心、国家自然科学基金委、上海市科学技术委员会、上海市教育委员会等单位的资助。
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