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图1过放电测试后电池外观
方型电池铝壳底角结构如图2,其由电池壳体侧壁、壳体大面、壳体底部3面构成,该处为电池壳体底部向壳体大面或壳体侧壁转接处,厚度相对较薄,在壳体内部气压下,电池厚度鼓胀变形量达36%以上,最终造成壳体底角破裂。电池顶部一方面因电池盖板厚度大于壳体底部,另一方面由于电池壳与电池盖板周边焊接的熔深和熔宽均≥0.9 mm,因此电池壳顶角处的强度大于底角处,电池壳底角处为电池结构强度的薄弱点。选取表1中有束缚力的Cell-2和无束缚力的Cell-4为对象如图3,无束缚力情况下,过放电测试过程中最高温度为94 ℃,相比之下升高了28 ℃。此外,由于测试过程无束缚力,产气、产热等造成电池极组变形,电极界面接触不良,在52~90 min过放电阶段,造成电池电压不稳定波动。
图2方型电池壳底角结构
图3束缚力对过放电曲线的影响
2.2 过充电
磷酸铁锂的理论容量为170 mAh/g,在方型铁锂电池中其充电容量达154 mAh/g,即满电时磷酸铁锂晶格中约脱出90%的锂离子,因此过充电至115%SOC左右,理论上磷酸铁锂晶格中的锂离子脱出殆尽。过充电时,磷酸铁锂过度脱锂,电位升高,氧化碳酸酯溶剂,同时石墨负极发生析锂,与碳酸酯发生还原反应,负极沉积产生的锂枝晶甚至造成内部短路,引发一系列副反应,温度剧升,甚至引起爆炸。
从表2可见,无束缚力时,过充电测试后,电池更易发生热失控:电压变为0 V,内阻及厚度由于电池爆炸,不存在测量意义。有夹板束缚力时,测试后3只电池仅防爆阀开启,壳体结构无破坏,有2只电池产生氢气、二氧化碳、一氧化碳及烷烃等气体(图4),电池失重较小,产气量等于电池失重量;有1只电池发生爆炸燃烧,失重较多,电池失重包含产气、燃烧、烟雾等。无束缚力时,如上所述,电池壳体底部为结构强度的薄弱点,所以壳体底部先被破坏,卷芯极组从电池壳底部崩出,电池内部的电解液溶剂、锂盐等燃烧分解殆尽,除上述气体成分外,伴随氟化氢、氟化锂、五氟化磷、三氟氧化磷等含氟、含磷类物质产生,电池失重明显增大,其中Cell-4崩出的极片碎屑没有称量,因此失重最大。防爆阀直至测试结束也未开启(图5),因此在无束缚力情况下,电池过充电时,防爆阀的作用被削弱,电池的危险系数更高。
表2过充电测试后电池的电压、内阻、重量及厚度变化
注:“/”表示爆炸后无法测量。
图4过充电产生的气体成分
注:采用聚合物软包SP326285电池类比测试。
图5过充电测试后电池外观
选取表2中有束缚力的Cell-2和无束缚力的Cell-5为对象如图6,无束缚力情况下,过充电测试过程,约在115%SOC时,电池发生热失控,壳体底部整体破裂导致部分热量喷出,所以温度有短暂降低,随后仍剧烈反应,最高温度可达305 ℃,明显高于有束缚力时的77 ℃。
图6束缚力对过充电曲线的影响
2.3 外部短路
外部短路时,电池放电电流很大,产热量多,电池温升大,甚至造成隔膜收缩或热熔,造成内部短路,引起爆炸风险。从表3可知,无束缚力时,外部短路测试后,内阻明显增大,均值比有束缚力时高25%;鼓胀更加严重(图7),厚度均值比有束缚力时高13%;个别测试单体重量减轻,电压将为0 V,说明有漏液、内部短路发生。
表3外部短路测试后电池的电压、内阻、重量及厚度变化
图7外部短路测试后电池外观
选取表3中有束缚力的Cell-2和无束缚力的Cell-4为对象如图7,外部短路测试起始,电池均以大于1000 A(约6 C)的电流持续放电,而后电流随电压降低而逐渐减小。测试结束后,内阻测试表明转接片(连接极组箔极耳与电池盖板极柱的结构件)未发生熔断。无束缚力情况下,放电40 s左右电池正极柱温度达到342 ℃,可造成箔极耳处隔膜热熔,引发极组内部短路;且放电120 s左右电池电压接近0 V,即使6 C连续放电120 s,电量才降低20%,说明确实有内部短路发生。而有束缚力时,电池相对较缓慢持续放电达1000 s以上,直至电压为0 V,产生过放电,但从内阻、厚度、测试温度等指标来看,有束缚力时电池外部短路的安全性会明显提升。
图8束缚力对外部短路曲线的影响
2.4 加热
方型铝壳电池中含有多种聚合物材料,如防止极组与壳体短路的聚丙烯底垫片、聚丙烯或聚对苯二甲酸乙二醇酯Mylar膜、聚乙烯隔膜、氟橡胶极柱密封圈以及电极中的黏结剂等,其中,在135 ℃左右隔膜会发生热熔,温度持续升高时会造成正负极接触,引发内部短路。如表4所示,经过加热测试后,电池被破坏,电池的电压降为0 V,内阻因开路无法测出,电解液等物质被分解造成失重,无束缚力时,电池厚度鼓胀率可达50%,从图9(d)与图9(c)的比较也可看出电池大面壳体的鼓胀程度差异。
表4加热测试后电池的电压、内阻、重量及厚度变化
注:“/”表示爆炸后无法测出。
图9加热测试后电池外观
从图9电池的俯视图(电池顶盖)可见,测试后电池盖上的防爆阀均已开启,但由于无束缚力时,电池壳体可鼓胀,腔体增大,所以减缓了防爆阀开启时的冲击力,因此防爆阀呈现开阀,但防爆膜片仍保持与电池盖相连的状态[图9(b)];相反地,有束缚力时,防爆膜片会整体开阀,爆喷而出,不再与电池盖相连[图9(a)]。选取表4中有束缚力的Cell-2和无束缚力的Cell-4为对象如图10,无束缚力时,电池极组更易形变,推测由于正负极褶皱,隔膜热收缩等因素引发了内部短路,造成热失控温度提前约30 ℃。在155 ℃发生局部内短路,造成瞬时大电流放电,出现第1次电压突降。随后隔膜闭孔导致部分短路电流通道被阻隔,出现短暂电压上升,升温至160 ℃后,隔膜热熔面积扩大,导致短路面积增大,出现第2次电压下降。温升到165 ℃后,电池发生大面积内部短路,电压第3次突降,瞬间降为0 V。内部短路造成热量累积,产生高温,同时电解液分解产生气体造成壳体内部压力增大,以致防爆阀开启,产生白色浓烟,但未发生起火及爆炸。
图10束缚力对加热曲线的影响
2.5 针刺
钢针扎入电池后,发生内短路及大电流放电,电池温度快速升高。从表5可见,无束缚力时,电池存在起火的风险,但电池盖上的防爆阀未开启,说明起火点是从电池大面上的钢针处产生,可燃性物质及气体从钢针处释放。电池燃烧过程火苗较大,伴随大量浓烟释放(图11),可释放气体及烟雾促使针刺处壳体破裂,产生裂缝,而有束缚力时电池针刺全过程无烟雾释放,测试后电池外观良好[图12(a)]。选取表5中有束缚力的Cell-2和无束缚力的Cell-5为对象作出图13,有束缚力时,针刺60 min测试后,电池电压仅降低100 mV,保持在3.3 V左右,最高温度仅为74 ℃;无束缚力时,针刺10 min即开始电压降低,针刺17 min电压降为0 V,热失控最高温度达269 ℃。
表5针刺测试后电池的电压、内阻、重量及厚度变化
图11无束缚力电池针刺起火及浓烟场景
图12针刺测试后电池外观
图13束缚力对针刺曲线的影响
表6总结了以上5项测试的关键信息,从测试关键信息、是否开阀及测试过程最高温度可见,有束缚力的电池安全性能更优的概率大,无束缚力时,电池各项安全风险增大。因此,在电池系统设计时,要充分考虑整个生命周期内各个组件的机械强度,防止为了追求能量密度提升而过度地减少零部件数量及尺寸,从而给电池系统寿命末期的性能带来安全隐患。
表6安全测试过程现象及最高温度
3 结论
与有束缚力的电池相比,无束缚力时电池安全性能主要表现为:
(1)过放电产生气体更多,电池鼓胀率高约10%,造成电池壳底角处漏液。
(2)过充电防爆阀的作用被削弱,爆炸概率更高,爆破于电池壳底处,电池的危险系数更高。
(3)外部短路造成内阻增长率高,厚度鼓胀增长率大,发生漏液、内部短路的概率更高。
(4)加热引发热失控的温度提前约30 ℃,电池鼓胀可减缓防爆阀开启时气体的释放速率,呈现开阀但防爆膜片仍与电池盖相连的现象。
(5)针刺10~20 min起火风险增加,伴随大量浓烟释放。电池系统集成化设计时,不能过于追求电池系统能量密度提升、生产效率提升、成本降低等,一定要保障电池系统的零部件结构强度,关注电池系统全生命周期内的安全性能。评价电池系统或模组在真实车辆使用寿命过程中或寿命初期与末期的安全性能、量化分析束缚力对电池安全性能的影响等工作有待进一步探究。
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