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目前,化学气相沉积(CVD)法,以及迅速发展的以CVD法为基础的改进方法,是制备高质量、大尺寸、高单层率石墨烯的首选。由于这些方法是在基体表面上生长石墨烯膜,因此在制造过程中,最关键的步骤之一是从基体表面转移完整的石墨烯膜,并无任何化学残留,这对石墨烯的应用也非常重要。
最常用的方法是“载体膜(carrier film)”法(图2(a)),在转移过程中,石墨烯膜被附着于载体膜,通常是较厚的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)膜或热释放胶带膜。以从Cu箔转移石墨烯到SiO2基板为例,具体过程是:生长石墨烯的铜表面的一面被PMMA旋涂,然后烘烤除去溶剂。另一面由O2等离子体蚀刻,除去背面的石墨烯和溢出的PMMA。然后,底层的Cu箔使用水铜的蚀刻液蚀刻掉,使无支撑的PMMA/石墨烯膜漂浮在蚀刻液上。PMMA/石墨烯膜再经过清洗工艺去处除铜残留。用去离子水清洗后,PMMA/石墨烯层转移到SiO2基板。经过软烤150℃,促进石墨与基体的附着力,PMMA支撑物溶解在丙酮中,在基体上的石墨烯膜脱出。这个过程只留下微量的PMMA残留在石墨烯表面。
“盖印(stamp)”法,即提取石墨烯的弹性材料,如聚二甲基硅氧烷(PDMS)(图2(b))。生长衬底被蚀刻掉,印模/石墨烯被转移到目标基体。不同于“载体膜”法,这里是盖印的方式,印模是由机械剥离除去,留下石墨烯与目标基体。需要注意的是,只有当石墨烯与基体界面粘合力比石墨烯/印模的粘合力强的时候,盖印方法才有,因此这种方法无法应用于亲水性和平面基体。
“自我释放转移(self-release transfer)”法,是一种组合了“载体膜”法和“盖印”法的第三种方法(图2(c))。在该方法中,一个特定的聚合物膜(自我释放层)首先在石墨烯上离心铸造。弹性印模被放置在自我释放层上。生长的金属衬底被蚀刻掉,留下的石墨烯/自我释放层在弹性印膜上。然后,石墨烯被印模带入目标基体,印模被机械去除。最后,自我释放的聚合物在合适的溶剂条件下溶解。这种方法可以提供更清洁的石墨烯,也可以使石墨烯转移到各种脆弱或软基体。
图2. CVD法生长的石墨烯转移
(a)载体膜法 (b)盖印法 (c)自我释放转移法
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