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4.1.2 溶解
去掉包壳之后,使用浓硝酸处理这些乏燃料,硝酸将将乏燃料彻底溶解,包括其中的裂片元素以及包括铀钚在内的锕系元素,并将转化成为相应的稳定的硝酸盐,溶解过程中典型的化学反应有:
非氧化物形式的其他核燃料也会发生相似的反应,裂片元素和其他的锕系元素将会转化成为各自的硝酸盐形式。
溶解速度取决于多种因素,如酸度、温度、接触表面积以及孔隙度、搅拌速度等。含有低浓度钚的热堆乏燃料在中等浓度的硝酸溶解中会很快溶解,而钚浓度较高的快堆MOX燃料的溶解则需要更高的酸度以及更高的温度。在钚浓度超过35%时,需要使用11mol/L且加入氟化物的硝酸溶液溶解。溶解产生的气体主要是氮氧化物和可挥发性的裂片元素,这些废气可以通过废气处理系统处理将其中的微粒和氮氧化物去除后排入大气。
4.1.3 料液准备
将溶解乏燃料的溶液进行过滤以除去里面的悬浮颗粒,防止堵塞管道或者在溶剂萃取过程发生乳化。这一步一般被称为料液澄清,主要在袋式过滤器或者离心过滤器中进行。之后将制备用于溶剂萃取阶段的料液,主要是将硝酸浓度调至3~4mol/L,将铀和钚的化学价态分别调至四价和六价,这是从裂片元素中回收铀和钚,保证其二者收率的最佳条件。通过稀释方法来调节酸度,使用二氧化氮来调节化学价态,二氧化氮是一种可将Pu(III)氧化成Pu(IV),或者将Pu(VI)还原成为Pu(IV)的有效的化学试剂。
4.1.4 共去污
溶剂萃取的第一个过程是共萃取也就是所谓的共去污单元,其中可以选择性的将铀钚萃取到有机相中,而大量的裂片元素将会留在水相中,通常使用30%TBP/正十二烷或者其他直链烷烃为萃取剂,其中稀释剂主要是为了降低溶剂的粘度和密度,使得溶剂萃取设备更容易操作运行,为了更容易远程控制和维护,一般使用脉冲萃取柱和混合澄清槽为萃取设备,此外有较高萃取效率的离心萃取器,也可以用于特定乏燃料的后处理操作。
4.1.5 分离循环
铀钚共去污完成后,萃取了U(VI)和Pu(IV)的有机相则会与水相相分离。实现铀钚分离的原理是Pu(III)相较于Pu(IV),不容易被有机相萃取,为了实现这一点,使用合适的还原剂将Pu(IV)还原成为Pu(III),早期一般使用氨基磺酸亚铁为还原剂,之后使用肼稳定的硝酸铀为还原剂,硝酸铀还原钚的化学方程式如下:
也可以使用电化学方法进行还原,这类方法可以将Pu(IV)还原成为Pu(III),从而钚从有机相中反萃取到水相中,而含有铀的有机相可以利用其在低酸条件下不容易被有机相萃取的情况反萃到水相中。来自该过程的萃取剂经过碱处理后可以重复使用,直至其萃取性能以及物理性质恶化时,将被当作废物进行处理。
4.1.6 钚纯化循环
来自分离循环的钚将在一个或者多个萃取循环进行进一步的纯化处理,一般使用20%的TBP/正十二烷为萃取剂,以除去里面痕量的铀和裂片元素,达到产品的纯度要求。操作原理和共去污过程相似,有的后处理厂使用阴离子交换方法进行钚纯化。
4.1.7 铀纯化循环
来自分离循环的含有铀的水溶液首先进行蒸发浓缩操作,为了进一步纯化以除去其中的钚和裂片元素,将进行一定萃取操作来得到符合纯度要求的铀产品。
4.1.8 铀钚转化
得到符合浓度要求和纯度要求的钚产品后,使用草酸处理得到钚的草酸盐沉淀。将得到的草酸盐进行过滤、空气干燥并在适合的温度下煅烧将得到所需要的二氧化钚粉末。
将来自不同煅烧工艺的二氧化钚粉末混合,使用合适的容器运输至燃料制造单元进行加工。
得到的铀产品进行浓缩后然后生成重铀酸铵沉淀(ADU),之后经过过滤、空气干燥和煅烧后将其转化成为氧化物进行燃料制造,以下为该过程涉及的化学反应:
铀钚氧化物粉末被制造成为可以在核反应堆中使用的燃料芯块。过程中产生的含有裂片元素和其他锕系元素的放射性废水浓缩后,经过玻璃固化处理,将在深层地质存储库中存储。
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