印度乏燃料后处理：目前的挑战和未来的计划-第5页-北极星核电网

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此外，在蒸发浓缩将进行玻璃固化的含有裂片元素的废液时，水相中溶解的TBP逐渐聚集形成“红油”，有时会导致爆炸，因为这个反应本质上是剧烈的放热反应。需要在后处理厂的设计考虑到改进的安全措施，一种除去水中溶解的TBP的方法是使用稀释剂洗涤水相，以除去里面溶解的有机物，相关的流程的研发工作正在进行中。

6.2.4 溶剂萃取

需要调整溶解液的酸度以及钚的价态以便在后续的溶剂萃取过程中充分回收钚。溶剂萃取过程包括两个阶段：一个是将铀钚与其他的裂变产物分离，第二个是铀钚分离以及纯化过程。在这些阶段中，热堆乏燃料和快堆乏燃料后处理的区别不仅在于钚含量的多少，后者的放射性高，含有的裂片元素的组成也与前者不相同。

因为核燃料的燃耗高，冷却时间短（2到5年），快堆卸出的乏燃料中的裂变产物量更高。因为制造核燃料所需要的产品纯度与热堆燃料相似，将溶剂萃取过程设计成可以提供额外的纯化产品，这是由净化因子（DF）来定义的，即为料液中杂质的量与产品中杂质量之比。表4为两种类型乏燃料中一些特定裂变产物的的净化因子，针对一些特定裂变产物的DF较高是因为快堆燃料的燃耗更高且裂片元素量更高。

另一个挑战是快堆乏燃料中的钚含量较高，当钚浓度超过一定值时，四价钚形成的配合物浓度会超出稀释剂的溶解度，这样会导致萃有钚的有机相分相成两部分，这样萃取设备中除了水相，还有两个有机相，这不仅会对萃取单元的运行造成一定的困难，还会因为钚会在第三相中积累引起诸如核临界等安全方面的问题。这种现象，也是就是第三相问题不是热堆乏燃料后处理的主要问题，因为热堆乏燃料中钚含量要比快堆低得多。基于研究(Shekahar and Koganti, 1996)和使用溶剂萃取模型预测得到的浓度剖面，对溶剂中钚的安全浓度限值进行了预测(Srinivasan et al.,1986)，此外还对流程的参数进行了优化(Shekahar and Kongati 1996)，使用流程数学模型成功的解决了溶剂萃取过程中遇到的挑战性问题，并基于这些分析，成功的设计了优化流程(Natarajan, 2011; Natarajan et al., 2012)。

除了工艺流程设计的挑战之外，选择合适的萃取设备也是必要的，因为溶剂在高辐射场所若是停留时间过长会受到辐射损伤。为了应对这一挑战，需要选择停留时间较短的萃取设备，例如在CORAL已经部署使用的离心萃取器（图5）(Koganti et al.,1994)。在PHWR反应堆乏燃料后处理中，使用了更为简单的萃取设备——脉冲萃取柱，停留时间为几分钟，而离心萃取器的停留时间仅为几秒。

在分离循环中，通过将Pu(IV)还原成为不被有机相萃取的Pu(III)从而实现铀钚分离，使用肼稳定的硝酸铀作为Pu(IV)的还原剂，所需要的硝酸铀的量是理论化学反应当量的10到15倍，这是因为多种因素的影响，例如肼不被有机相萃取、铀离子在有机相中分布有限且在反应过程中发生了很多消耗U(IV)的很多副反应，而这在热堆乏燃料后处理过程中并不是很重要的问题，因为热堆中钚含量较少，但是快堆乏燃料中钚含量很大，因此后者需要的还原剂铀量很大。需要对后处理流程进行修改，以便对硝酸铀的消耗量优化，在RDL的模拟实验室已经验证了这一策略(Natarajan et al., 2012)，将来计划在商用快堆乏燃料后处理厂进行部署使用。

6.2.5 转化和玻璃固化过程

分离的纯产品，即硝酸铀酰和硝酸钚将分别转化成相应的氢氧化物和草酸盐沉淀，将沉淀干燥后，加以煅烧将得到各自的氧化物，用于后续的燃料制造再次循环使用。溶剂萃取过程产生的水相废液加以浓缩后与熔融玻璃体混合，得到玻璃固化体，玻璃固化体需要装载合适的容器中以便在处置场所长期存储，这些转化和玻璃固化过程与热堆乏燃料后处理厂的操作相似(Raj et al., 2006; Kaushik, 2014)。尽管快堆乏燃料的玻璃固化体中贵重金属，裂片产物浓度较高，其在玻璃体中的溶解度有限，但是这个挑战还是可以适当的解决的。

6.2.6 辅助过程

除了上述过程外，还需要一些辅助过程以减少废物的体积，这一要求也为快堆乏燃料后处理技术提出了挑战。即使在处理高放射性溶液是采用停留时间较短的萃取设备，但是因为快堆乏燃料料液放射性较高，不可避免的会发生溶剂降解，会生成溶剂降解产物如磷酸一丁酯（MBP）和磷酸二丁酯(DBP)，这些降解产物会保留一些可裂变材料以及一些裂变产物。除了萃取剂会发生降解，研究还发现稀释剂也会降解，它们物理性质的改变会对萃取器的运行造成不利的影响。对溶剂进行复用可以减少产生废物的体积，因此应该引入额外的工艺过程，一种可行的方式是进行快速真空蒸馏以除去高沸点的降解产物，目前这一方法正在研发中。

此外，在对产生的废水进行蒸发浓缩，以便后续对裂变产物进行玻璃固化操作，溶解在水中的TBP积累会导致红油的形成，往往会导致爆炸，因为这一过程有迅速放热的特点。需要在后处理工厂设计中将安全措施考虑进去，使用稀释剂对溶有磷酸三丁酯的废水进行洗涤可以除去水相中溶解的有机物，相应的研发工作正在RDL开展。

6.3 快堆乏燃料后处理设施

6.3.1 CORAL设施

以上详细描述的研发活动为基础，设计了一个实验工厂CORAL，并设计针对快堆的碳化物乏燃料的后处理设计流程工艺，该工厂于2003年开始投入使用，RDL负责该工厂的设备和系统开发。

因为快堆乏燃料后处理需要处理大量的易裂变材料，因此后处理厂需要具有固有安全特性，需要适当的设计容器的几何形状，例如溶解器、储罐等的形状以防止发生临界事故。此外，任意时刻处理的易裂变物质的质量和浓度也要进行控制，工厂设计中的各个过程的操作需要互相限制，以防止任何可导致临界事故的情况发生。若是使用了不安全几何形状的设备或者有过量的易裂变物质存在，则要使用中子吸收毒物如硼或者钆来防止临界事故发生。此外，还制定了几项行政管理措施，以确保绝对安全，因此设计工厂的管道、设施的布局是一项极具挑战性的工作。

工厂的另一个设计特点是对设备进行模块化设计以方便远程维护，即对热室环境中的设备进行远程维护。

该工厂的建立主要是为了对IGCAR开发的流程和设施进行验证，以便后续在快堆乏燃料后处理厂进行部署。在CORAL后处理设施中已经成功的对燃耗范围25到155GWd/Te，冷却时间最少两年的几批快堆乏燃料进行了后处理，而且是世界上第一次证明用改进的PUREX流程可以对燃耗155d/Te的高钚含量混合碳化物快堆乏燃料进行后处理(Venkataraman et al., 2007; Subbarao et al., 2009)。

在该后处理厂中对来自快堆的高钚碳化物乏燃料的后处理操作，为未来复杂的放射化学设施提供了操作经验，这座后处理厂成为培训操作和维护人员的训练平台，也为未来更大处理量的后处理厂的设计提供了经验。

原标题：【后处理】印度的乏燃料后处理：目前的挑战和未来的计划

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