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【导言】印度是核燃料后处理强国,2001年时核工业界老专家认为“中国在快堆和燃料循环技术方面已经大大落后于印度,可能落后印度20到25年“,这一判断惊醒了核工业界,也迎来中国核工业的第二个春天,十多年过去了,印度的乏燃料后处理发展如何呢?
来源:微信公众号核能研究展望NPRV(ID:nprv_world)
1. 介绍
为了能源可持续发展,印度核电项目选择走闭环核燃料循环之路。所谓的闭环核燃料循环,指的是那些在反应堆没有燃烧的可裂变物质和增殖的裂变物质重新回收,然后作为燃料在反应堆中重新利用的过程。通过后处理将易裂变物质从乏燃料中回收,剩余的放射性废物主要是裂片产物,可进一步存储处置。随着一些国家核电在电力组成所占中的份额增大,闭环核燃料循环是可持续发展的一个极具吸引力的选择,尤其是在经济性方面,可以预测乏燃料后处理在未来即将成为核工业的核心过程。然而后处理在一些国家并不稀奇,例如印度,该国的后处理设计目标是尽快将乏燃料中的钚回收和再循环,原因并不仅仅是考虑到铀资源匮乏,还有考虑在未来几十年有大量的能源需求。
1.1 后处理需求
辐照乏燃料在裂变材料完全燃烧前就从反应堆中卸出,这是因为裂变产物的积累导致链式反应不能持续进行,以及较高燃耗的燃料有包壳破裂的可能(这是从燃料发出能量的衡量)。在热中子反应堆中燃耗范围是6到50GWd/Te,这意味着仅燃烧了0.6到5%的裂变材料。在快中子反应堆中,裂变材料可燃烧至20 atom %,这意味着燃耗可至200GWd/Te。在这些反应堆中,限制条件通常是结构材料的完整性受损(燃料包壳),快堆中的裂变产物导致的中子损失要小于热堆。
回收乏燃料中的易裂变材料,即通过后处理后再利用是非常有价值的,因为这一举措将会减少对核燃料的需求。同时,这也将减少需要处置的放射性废物的体积。后处理流程的设计不仅仅取决于乏燃料的化学形式(无论是金属还是氧化物或者硬质合金),还取决于燃耗和乏燃料的冷却时间,通过冷却可以降低裂变产生的裂变产物的放射性活度。
乏燃料后处理的主要目的是从裂变产物和次锕系元素中回收为燃烧的铀以及钚(主要是U-238增殖得到的)以及铀-233(主要是钍转化得来的),应从产品中将裂变产物除去以使得其满足下游燃料制造以及燃料再利用、减少屏蔽的要求。
1.2 后处理的历史以及当前的国际形势
尽管现在后处理的主要是为了能源的可持续发展,从而回收乏燃料中的易裂变材料,美国在上个世纪40年代就开始后处理的目的是为了回收钚以便用于武器制造。1957年通过磷酸铋共沉淀法从辐照铀中回收了第一批钚,但是仅有以磷酸三丁酯为萃取剂的铀钚共萃(PUREX流程)在世界范围内普遍采用。PUREX流程是1950年Knolls原子能实验室开发的萃取流程,并在1952年在美国的橡树岭国家实验室的一个实验工厂进行了示范,1956年在汉福特工厂大规模部署采用后,其他国家如苏联、印度、德国、法国和日本等国家均采用了此流程(Sheldon, 1977; Naylor and Eccles, 1988; Ebert, 1988; Fournier et al., 1992; Anderson et al., 1994)尽管此流程最初为了处理低浓钚的热堆乏燃料,后来发现也可以用于处理热堆的MOX乏燃料和钚浓度高的快堆乏燃料,这些后处理的经验,无论是在性能还是在安全性上都是非常令人满意的。已经在法国、俄罗斯、日本、英国、印度和美国对从热堆中卸出的乏燃料进行了多年的后处理操作,年处理量约为6000吨金属(主要是铀和钚)。到2006年为止,全球范围内总共处理了94000吨乏燃料。主要的民用乏燃料后处理的力量是法国、英国、日本、俄罗斯和印度。仅有法国和英国证明了商用后处理的可行性。尽管现在已有后处理技术,但是出于核不扩散的目的,美国并未开展乏燃料后处理工作。中国、印度和俄罗斯在未来6到10年的时间里,后处理能力每年将增加2600吨金属。截至到2004年,每年从反应堆中卸出的乏燃料约为10500吨,而截至2004年,全球总乏燃料量为178000吨。
目前除了印度,没有其他国家对钍燃料循环感兴趣。印度已经在从辐照钍中回收U-233的THOREX流程获得了经验,而且该流程在孟买的BARC以及卡尔帕卡姆(Kalpakkam)的IGCAR的中试厂进行了示范验证,印度目前仍在致力于发展处理钍基燃料的后处理技术。
因为这些裂变材料有用于核武器制造的潜力,因此相关技术依然保密,只有少数国家的后处理厂为民用,如俄罗斯、英国、法国、日本和印度。
1.3 乏燃料的特点
乏燃料中几乎包括了核燃料循环涉及的所有放射性物质。乏燃料的放射性主要来自于随着燃耗加深而增多的裂变产物。燃耗为33GWd/Te的热堆乏燃料冷却五年后的组成以及组成的特点如表1所示,热堆中裂变产物的浓度范围为0.6%到5%,通常随着燃耗的增加而增大。裂变产物的分布取决于易裂变核素的类型(U-235或Pu-239)以及中子的能量(快中子或者慢中子),其化学结构影响不大。但应该知道钚的裂变产物中贵金属的产额较高。乏燃料的放射性随着出堆冷却时间的延长而降低,表2是燃耗为33GWd/Te的热中子堆乏燃料的放射性活度随冷却时间的变化的变化值。
冷却时间越短,例如1到2年,将降低闭环核燃料循环中一个反应堆系统的裂变材料可利用量。研究发现,乏燃料在后处理前储存至少5年,令其中的短寿命裂变产物衰变以降低它们的量,可以湿法或者干法存储,乏燃料储存在一些国家已经有50多年的历史了。
2. 产品规格
来自后处理厂的产品规格主要有以下几点决定:
产品中污染物的中子吸收特性,这在热堆系统中需要严格控制;
污染物的放射性活度需要加以控制,以便对人员在燃料制造过程中受到的辐射剂量进行限制管理。
来自后处理厂的铀钚的规格要求因最终用途的不同而异,即战略性使用或者反应堆再利用。燃料制造技术和反应堆设计对产品规格也有影响。表3列出了适用于印度的快中子反应堆乏燃料产品规格。
如果考虑到表2中所列出的乏燃料的放射性活度和表3列出的产品规格,就会对乏燃料后处理方面的挑战有所理解了。设计目标是回收乏燃料中99.9%的裂变材料,减少其在放射性废物中的损失。除了后处理设计的分离和净化任务之外,高辐射场所环境使得操作和维护变得困难。除此之外,后处理操作应避免一些意外情况发生,例如核临界事故造成的强辐射情况。
后续章节将进一步说明后处理流程的特点,以及印度的后处理技术现状和未来前景。将分别介绍两个燃料循环U-Pu和U-Th的发展情况。
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