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图1 1990-2030年锂离子电池能量密度发展路线图
一、不同负极材料的锂离子电池电芯能量密度计算
正负极材料决定了电池能量密度,但是大部分文献计算能量密度时都是基于单一的活性正极材料质量,部分文献考虑正负极材料的活性材料质量之和,忽略了非活性电池材料的质量,使得计算结果与实际偏差较大。
按照文献[4]的计算方法,计算了常见的正负极锂电材料能量密度,其容量和电压如表1和表2所示。最近正极材料的容量正在不断提高,但是与理论值还有较大差距,最高容量的选择没有采用报道中的最高值而是综合考虑技术指标实现的可行性选择表1和表2的数值。达到该值仍有许多问题,如控制体积膨胀、倍率特性、循环特性等。表3给出除去封装材料和引线,封装材料内部的非活性材料的典型参数[4]。
然而,电池形状各异,本工作中的电芯是指不含封装材料和引线的所有其他材料,大部分计算是基于电芯的结果。并且,由于电极涂布的允许厚度、不同形状的电池、非活性材料特征参数对计算结果有某程度上的影响,该表格计算结果与实际电池会有一定偏差,这与电池制造工艺密切相关。
图29(a)-(j)展示了10种不同负极与16中正极材料组合形成的电芯的能量密度的计算结果。图2(i)标明,Li-rich-300对Si-C-2000的电芯体系,所有的电池体系中具有最高质量能量密度584Wh kg-2,以及最高的体积能量密度1645Wh L-1(不包括封装材料和极耳)。
表1 计算所用正极活性物质及其比容量、电压
表2 计算所用负极活性物质质量及其比容量、电压
图2 不同负极材料与不同正极材料匹配的电芯能量密度计算(a)石墨;(b)软碳SC-400;(d)硬碳-250;(e)SiOx-420;(f) SiOx-1000;(g)Si-C-450;(h)Si-C-1000;(j)钛酸锂
二、金属锂离子电池电芯能量密度计算
以上计算结果均为负极材料,石墨理论比容量为372mAh g-1[5],目前可逆容量能达到365mAh g-1,高容量轨迹负极材料可逆容量可达到1000-1500mAh g-1。但在脱嵌锂过程中存在较大的体积膨胀和收缩,实际容量难以全部发挥,仅为380-450mAh g-1。相对地,金属锂的理论比容量高达3860mAh g-1,即使利用率33%,也有1287mAh g-1,而且可以充当锂源。然而金属锂有许多诸如锂枝晶、孔洞不均匀生长、与电解液持续副反应、体积膨胀问题、循环过程中界面稳定性等安全问题。
考虑到不同电池中金属锂容量发挥可能性不同,本工作计算了金属锂利用率分别为100%、80%、50%、33%匹配不同正极材料的锂金属电池的能量密度。图3与图2对比,可以看出金属锂容量发挥的时候,相同正极的体系,金属锂离子电池比锂电池有更显著的能量密度。如Li-rich-300正极材料在金属锂作为负极时,能量密度649Wh kg-1,即使发挥只有33%的时候能量密度也有521Wh kg-1。
图3 金属锂作为负极的电芯能量密度计算
(a)Li容量全部发挥;
(b)Li容量发挥80%;
(c)Li容量发挥50%;
(d)Li容量发挥33%.
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