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图1 碳硅核壳纳米线的SEM形貌[27]
Fig.1 SEM image of C-Si NWs after 5 cycles [27]
该材料初始库伦效率为90%,随后周期的库伦效率仍高达98%~99.6%.研究发现,均匀和完整的碳涂层可以缓解硅纳米线完全锂化产生的膨胀. 催化生长的碳纳米纤维(CNFs)的应用已经有十几年.碳纳米纤维已经产业化,且具有良好的机械强度,高的导热性和导电性[28,29].混合纳米结构Si/CNFs负极在比容量和循环寿命方面表现出优越的性能.碳纳米纤维不仅提供了良好的应变/应力松弛层,而且还提供了电子的传输途径[30-31].
2.2 硅碳纳米纤维
Shu等[32]利用CVD法研制了空心CNFs/Si复合材料,所得的负极材料具有优异的倍率特性.在0.6 C下,CNFs/Si电极的初始放/充电容量分别为1 197.8和941.4 mA˙h g-1,循环20周期后的可逆充电容量为733.9 mA˙h g-1,其容量保持率高达77.9%.CNFs/Si负极材料表现出优异的电化学性能,其不仅提供硅颗粒之间的导电桥和集电器,也作为一个抑制硅颗粒体积膨胀的缓冲区.
图2 纯硅与CNFs/Si循环前后电极结构比较[32].
Fig.2 Comparison of pure Si and CNFs/Si electrodes before and after cycling[32].
2.3硅碳纳米管
近年,许多研究热点都集中在基于碳纳米管的锂电池负极材料的制备上[33].以往关于含碳纳米管的硅负极材料的研究主要集中在通过简单的机械混合、碳纳米管在硅材料上的生长、碳纳米管表面硅原子的植入或者在碳纳米管薄膜上沉积硅以形成Si/CNT薄膜等来使硅与碳纳米管外表面产生电子连接.但是,由于硅颗粒的不均匀分布,碳纳米管的约束效应并不令人满意,使硅在纳米空间内并没有收到碳纳米管网络的足够约束[34].Zhao等[35]采用CVD法原位合成了一种硅/非晶碳纳米管核壳复合负极材料(Si/ACNT).在100 mA g-1下,该电极容量可达1496 mA˙h g-1,在300个循环周期后仍有80%容量保持率,具有良好的循环稳定性.
图 3 不同尺寸的Si/ACNT复合材料的TEM图[35]
Fig.3 TEM images of different microstructure size of the Si/ACNT composite [35]
2.4 硅碳纳米球
碳纳米球由石墨结构中分布不连续的玻璃态石墨层组成[36].由于碳纳米球具有高比表面积,良好的化学稳定性和热稳定性等特性,其可以用于制备高强度高密度的碳/碳复合材料、高效液相色谱柱、高比表面积活性炭材料、锂电池负极材料以及一系列高性能碳材料.碳微球具有很强的吸附能力,可以重复利用[37-38].
图4 化学还原后及未进行化学还原的不同尺寸下的Si/C复合材料的TEM图[39]
Fig.4 TEM images of different microstructure size of Si/carbon nanospheres composite [39]
Zhou等[39]用简单的化学方法制备了硅/碳纳米球.通过热处理,硅颗粒被非晶碳包覆,从而抑制了原始硅的集聚,缓解了硅在循环过程中巨大的体积膨胀.在200 mA g-1下,该材料的初始可逆容量为888.6 mA˙h g-1.在50次循环后,电极的充电容量仍有610.7 mA˙h g-1.在锂化过程中,硅碳微球能有效地缓冲硅纳米颗粒的体积膨胀/收缩,具有优异的电化学性能和循环稳定性.
3 掺杂型硅碳负极材料
在掺杂型硅碳负极材料中,硅和碳紧密地结合形成了一个稳定均匀的系统.在充放电过程中,硅原子作为电化学反应的活性中心,碳原子作为锂化的载体.另外,碳载体还可作为电子传输通道和支撑结构.
3.1氮掺杂型硅/碳负极材料
由于氮掺杂所造成的缺陷,氮掺杂的碳具有较高的导电性和电化学活性,并有助于界面中锂离子的传输[40].氮掺杂层可以防止电极材料与电解液的直接接触且可提高复合材料和锂离子在电极和电解液界面上传输速率[41].氮掺杂的碳涂层在促进和保持稳定的SEI层中提供了一个有效的电子传输途径,促进了脱嵌锂反应 [42].此外,研究发现掺杂氮的碳涂层比原始碳涂层有着更高的导电性和锂离子迁移率[43-44].
Shen等[45]将用离子液体辅助制备的硅@氮掺杂碳(Si@NC)纳米颗粒与硅@碳(Si@C)纳米颗粒进行比较.在420 mA g-1下,经过100次循环后,所制备的Si@NC复合材料表现出较高的可逆容量,约为725 mA˙h g-1,是同种方法制备的Si@C材料的两倍(360 mA˙h g-1).该材料改进的电化学性能得益于纳米复合材料稳定的核壳结构,更重要的是氮元素掺杂到碳壳中.包覆的氮掺杂碳层不仅改善了材料的导电性,且缓解了锂化过程体积膨胀产生的应力.
图5 不同电流密度下,Si@N-C、Si@C和Si纳米颗粒的循环性能 [45].
Fig.5 Cycling performance and rate capability of Si@N-doped carbon, Si@C and Si nanoparticles at different current density [45]
3.2硅/碳/石墨负极材料
硅负极材料最大的缺陷是当硅最大锂化时,其体积膨胀率高达300%[46].减少硅体积膨胀效应,并充分利用硅超高可逆容量的一种方法是将石墨与其结合[47].石墨因其良好稳定性、低成本、低工作电压等优点成为了新型复合负极材料的理想选择[48].石墨、碳和硅复合材料可提供可观的可逆容量,并可有效减少负极材料的体积膨胀[49].
Wang等[50]通过喷雾干燥自组装法将热解碳和天然石墨(NG)包覆在亚微米硅片上成功制备了Si/C@NGs复合材料.该材料的初始昆仑效率高达82.8%,在0.1 A g-1下循环100个周期后仍有1524.0 mAh g-1的容量保留,这种层级结构的材料与纯硅相比有着多层碳涂层和空隙,有效地缓解了硅充放电过程中的体积膨胀.
图6 天然石墨颗粒、Si / SAN@NGs、碳化后Si / C@NGs和Si / C@NGs复合截面的SEM图 [50].
Fig.6 SEM images of NG particles, Si/SAN@NGs composite, Si/C@NGs composite after carbonization and cross profile of Si/C@NGs composite, respectively[50].
3.3硅/碳/石墨烯负极材料
近年来,石墨烯由于具有高导电性、高强度、高化学稳定性、超高的比表面积和开放的多孔结构等特性,具有对锂电池电极材料体积变化的灵活约束作用,被认为是最有前景的碳材料[51].由于大比表面积、高导电性和良好的放电能力,石墨烯可以提高硅基复合电极的电化学性能,改善了大电流密度下的循环稳定性,是一种极具吸引力的碳材料[52-53].
Pan等[54]采用工业通用的喷雾干燥法和随后的煅烧工艺制备了硅@碳@石墨烯球形微结构复合材料(Si@C@RGO).碳壳和柔性石墨烯的结合可有效提高复合材料的电导率,并可适应硅在循环过程中巨大的体积变化.在100 mA g-1的低电流密度下,该种材料的初始可逆性为1 599 mA˙h g-1,当在200 mA g-1下循环多次后的容量保持率高达94.9%.此外,即使在2 000 mA g-1的高电流密度下,Si@C@RGO负极也仍有951 mA˙h g-1的高可逆比容量.研究证明,石墨烯是一种防止硅在脱嵌锂过程中结构变化的有效缓冲元素,且可极大地提高锂电池的可逆容量、循环稳定性和倍率特性[55].
图7 Si@C和Si@C@RGO复合材料电化学性能比较 [54]
Fig.7 Comparision of the electrochemical performance of Si@C and Si@C@RGO composite[54]
4 展 望
一般来说,对硅碳负极材料的研究主要是针对更高能量密度、更大充放电性能、更高循环稳定性和更高安全性锂离子电池方面的发展.表面涂覆改性是电极材料制备的基本工艺,可提高材料加工性能,提高电解质的相容性,降低不可逆容量,提高初始库仑效率.对材料的比例和循环性能的改进研究主要集中在用掺杂、改性或喷雾干燥等方法对材料进行纳米化,提高电子和离子的传输速率以改善材料的导电性和稳定性.具有良好的机械弹性、高电导率和化学稳定性的碳材料在锂离子电池硅碳负极材料的发展中具有巨大的潜力.此外,对于锂离子电池硅碳负极材料脱嵌锂机理的研究,以及与硅碳材料更相容的粘结剂和电解液的探索,也是未来50年的研究热点.
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在5月17日举行的国轩高科科技大会上,国轩高科发布G垣准固态电池、启晨二代电芯、G行超级重卡标准箱、乾元智储20MWh储能电池系统、Axtrem数智化解决方案、金石全固态电池六大新品。G垣准固态电池G垣准固态电池质量能量密度大于300Wh/kg,体积能量密度大于720Wh/L,系统能量密度可达235Wh/kg以上,较同
北极星储能网获悉,5月16日,天奈科技发布2024年年度股东大会会议资料。指出在锂电池市场方面,公司继续加速推进公司碳纳米管产品替代传统导电剂的同时,大力拓展公司产品在正极材料中的应用,同时积极推动在硅基负极材料中的应用;在其他应用领域方面,凭借公司在锂电池市场的成功经验,拓展公司产品
全固态电池,因其超高比能、本征安全的优势,成为了突破传统液态电池技术桎梏、开启可持续能源高效运用的“金钥匙”,高能数造(西安)技术有限公司自创立伊始,便以“让电池更高能·让产品更高能”为使命,致力于开发先进的固态电池与干法电极产线整体制造解决方案,以前瞻的战略眼光和深厚的技术底蕴
近日,位于河北唐山曹妃甸工业区钢铁电力园区的中冶新材料项目二期整体已完工75%,预计2025年上半年完成施工,即将进入设备安装阶段。“中冶新材料项目”是中冶集团抓住新能源汽车行业爆发式增长的市场机遇,依托自身矿产资源优势和动力锂电池正极材料的综合技术优势打造的关键项目。项目共分两期建设
北极星储能网获悉,5月13日,四川内江市埃普诺硅碳负极新材料项目一期正式投产,已建成的3条产线,年产能将达6万吨。据悉,该项目总投资105亿元,分两期实施,全部建成达产后,预计可实现年产值约360亿元,将有力填补内江电池负极材料产业领域空白。硅碳负极材料的比容量可以达到天然石墨电极、人工石
2024年,中国锂电池材料行业在产能结构性过剩与需求增速减缓的多重压力下,交出了一份“量增价跌”的答卷。GGII统计了2024年中国38家主要锂电材料上市企业财务数据,以剖析行业发展态势。01行业全景:营收普降,利润分化加剧2024年,中国锂电材料企业整体业绩承压,四大主材营收合计均出现下滑,其中正
电力规划的重点是按照宏观政策指引,以可控成本合理部署各类电力资源来保障长期的电力安全,权衡“低碳、经济、安全”三元目标。过去以常规电源为主、用电负荷平稳增长的电力系统在开展规划时,主要考虑电力电量的供需平衡、各类电力资源的可开发潜力和技术特性、应急备用能力及环境政策要求等约束条件
近日,融捷能源(YoungyEnergy)400kWh液冷户外柜、32kWh高压堆叠户储系统获得全球最知名的安全认证机构之一UL美华认证公司(ULSolutions)颁发的UL1973认证证书,标志着融捷能源液冷户外柜、户储系统在安全性、可靠性和技术性能方面达到国际领先水平,为公司拓展全球市场奠定坚实基础。融捷能源400kWh
近期,多座储能电站获最新进展,北极星储能网特将2025年5月19日-2025年5月23日期间发布的储能项目动态整理如下:200MW/800MWh!8种储能技术混合!国家能源集团青海储能电站投产!5月16日,青海公司大柴旦100万千瓦风光储项目配套储能电站工程科翡储能电站在青海省海西蒙古族藏族自治州成功实现投产运行
北极星储能网获悉,5月22日,融源河南新乡长垣市200MW/400MWh独立储能项目EPC总承包招标公告发布,招标人为长垣市融源储能科技有限公司,最高投标控制价28360万元,折合0.709元/Wh。项目拟在新乡市长垣市区域建设,总占地约44亩。储能建设规模为200MW/400MWh,储能电池采用磷酸铁锂电池,储能站电池系
北极星储能网获悉,5月20日,美国商务部宣布了对从中国进口的活性负极材料反补贴调查的初步裁决,决定对合成和天然石墨负极材料征收高达721%的反补贴关税!这一政策的执行,或许将对美国电动汽车和储能系统装机产生重大影响,而美国特斯拉将成为最大受害者。一旦负极材料价格大幅上涨,特斯拉将再次失
北极星储能网讯:5月17日,中国电工技术协会发布《台区低压侧分布式储能系统规划技术导则(征求意见稿)》。其中提出,储能系统应具备削峰填谷、无功补偿、功率支撑及应急响应等功能,以适应台区内负荷的特性和波动需求。文件规定了台区低压侧分布式储能系统的规划配置技术要求,内容涵盖储能系统的选
近日,东方设计服务实现“煤电+气电”“火储联调+黑启动”的电站综合改造市场双突破,连续中标华能长兴2×660兆瓦机组储能辅助AGC调频项目和东莞2×460兆瓦燃机电厂储能调频及黑启动项目。华能长兴项目采用东方设计服务主导开发的钛酸锂电池火储联调系统技术,有效破解传统煤电机组调频响应慢、精度低
北极星储能网获悉,近日,安徽海螺水泥股份有限公司发布了关于铜陵海螺6MW24MWh储能系统招标的公告。铜陵海螺新能源有限公司(以下称建设单位)户侧储能项目,计划利用铜陵海螺新线地块,建设6MW/24MWH储能系统。本项目场址位于项目场址位于安徽省铜陵市安徽铜陵海螺水泥有限公司。本项目储能建设容量为6
北极星储能网获悉,5月22日,海目星发布2024年年度股东大会会议资料,对公司的经营、研发情况和发展战略进行了阐述。海目星表示,报告期内,公司新成立匈牙利、瑞士子公司,完善了全球化服务网络,为开拓欧洲市场筑牢前沿阵地,成功中标并签约欧洲头部车企客户大额订单,同时斩获了北美储能领域头部客
北极星储能网获悉,5月21日,赣锋锂业在接待活动上提到,在固态电池领域公司已形成固态电池全链路布局,在硫化物电解质及原材料、氧化物电解质、硅碳负极、金属锂负极、电芯、电池系统等固态电池关键环节具备了研发、生产能力,并加快推动固态电池商业化应用。公司在固态电池方面开发的高比能电池能量
随着全球能源结构加速向清洁化转型,风力发电作为主力可再生能源之一,正面临更高效率、更低运维成本的严苛要求。在风力发电机组的核心控制环节——变桨系统中,传统铅酸电池、锂电池等储能设备因响应速度不足、低温性能衰减、维护成本高等问题,逐渐难以满足新型大功率风机的需求。四川金时科技股份有
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