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此外,水分子在TiO2光催化反应过程中的作用包括两方面:一是SO2在水中的溶解性较高, SO2脱除效率中有水的溶解作用;二是水分子可提供俘获光生空穴的羟基,进而产生氧化性较高的羟基自由基,强氧化自由基的产生可将SO2、NOx等气体氧化脱除。虽然气—固相光催化反应并不完全由羟基自由基完成,但仍需要催化剂表面的水与空穴作用生成羟基自由基,同时还有利于氧气的光吸附,并在大多数情况下能加快光催化反应的进行[ 13 ]。但有学者发现[ 14 - 15 ] , TiO2表面吸附的水能使光致电子和空穴更加容易复合,从而导致光催化效率降低。即当水量过多时,可能影响光催化剂的活性。也就是说,虽然在气—固相光催化反应中,水分子可以提供强氧化剂羟基自由基促进反应的进行,但又由于它可以作为反应物参与光催化反应,当湿度超过一定范围时,过量的水分子可能与NO2在光催化剂表面的活性点位产生竞争性吸附[ 16 - 19 ] ,同时,水分子与NO2发生作用,从而削弱了光催化剂对NO2的吸附,降低了其光催化氧化效率。本试验中之所以湿度增加对脱硫、脱硝效率基本无影响,最重要的原因是试验均在过量水蒸汽下进行,难以人为控制湿度。今后的工作是进一步完善试验环境,努力实现影响因素水平的可控切换。
综上所述, TiO2光催化同时脱硫、脱硝最佳运行工况是:氮氧化物浓度取水平4,硫氧化物浓度取水平1,温度取水平1,湿度取水平5。经过多次试验验证,当氮氧化物质量浓度为1 200mg/m3、硫氧化物质量浓度1 500mg/m3、温度60℃、湿度0. 05%时,氮氧化物的脱除率基本稳定在55%左右,硫氧化物的脱除率在96. 24%左右,达到了最优工况。
6结论与建议
本文建立了TiO2光催化同时脱硫、脱硝多元线性回归模型。检验结果表明,预测值与实测值平均绝对误差小于5%,满足精度要求。
利用已建模型进行的仿真分析提出如下强化TiO2光催化同时脱硫、脱硝措施:
(1)控制燃煤电站烟气中SO2的质量浓度在1 500~2 000mg/m3之间,以实现高脱除率。
(2)控制进入脱硫、脱硝装置的实际烟气温度在60~120℃之间,采取一定的保温措施,缓解高温对脱除率的不利影响,以提高脱除率。
(3)控制燃煤电站烟气中NOx的质量浓度在800~1 200mg/m3之间,以实现高脱除率。
(4)在满足上述条件前提下,保持烟气湿度在0. 05%左右,强化脱硫、脱硝效率。
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