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超级电容器
完整的石墨烯量子电容非常小,在充电或放电过程中难以为电子提供足够的能态来存储电荷。为了提高石墨烯的量子电容,首先考虑到的是在石墨烯中引入缺陷结构,改善石墨烯在费米能级处的DOS。对于SW缺陷,由于费米能级处存在五元环和八元环碳原子上pz态组成的能带,该能带将会容纳额外的电子,进而提高石墨烯可聚集的电量。同时,由于存在pz准局域态,V2缺陷中缺陷附近的C原子也会容纳额外的电子。SW缺陷在作为负极时存储电荷非常有效,而V2缺陷则在作为正极时表现出良好的电荷存储行为。晶格中C原子被N和B替换后都会对量子电容产生影响,前者对正偏压范围内量子电容提高,后者则是对负偏压范围内量子电容提高。
同时,科学家还详细讨论了石墨烯的层数、应力和表面褶皱等局部结构对量子电容的影响。由于单层石墨烯带密度较低,难以有效屏蔽电极中产生的额外电荷,所以电压容易随电荷增加而迅速提高,电容效果较差。当石墨烯层数提高后,所能容纳的电荷数提高,量子电容相应提高。
图4为完整石墨烯、SW石墨烯、V1石墨烯、V2石墨烯、掺N石墨烯和掺B石墨烯量子电容的比较。当石墨烯在平面某个方向上尺度有限时会形成纳米带,此时电子结构特征与量子电容与完整石墨烯相比具有较大的变化。
过渡金属原子也会对石墨烯的电子结构产生影响,并在石墨烯的空位上产生较强的吸附作用。
图4不同结构石墨烯量子电容:(a)缺陷石墨烯;(b)N掺杂石墨烯;(c)N、B掺杂石墨烯
锂离子电池
锂离子电池的石墨烯理论研究主要集中在两个方面,首先是容量问题,涉及到Li与石墨烯的相互作用,再就是Li离子在石墨烯上的扩散问题,这与锂离子电池的倍率性能紧密相连,主要包括Li在石墨烯表面平行方向的扩散和穿过石墨烯表面的扩散。
1.容量与相互作用能
(1)完整石墨烯
Li在完整石墨烯表面的相互作用研究表明,Li稳定存在于石墨烯的C六元环中间,组成环的六个碳原子都与Li产生相互作用,而Li在两个碳原子的桥接位置和单个碳原子的顶端位置时的相互作用非常弱。Li与C六元环的相互作用具有离子键特征,电荷从Li向石墨烯转移,迁移的电子主要集中在Li和C六元环之间的区域,所以Li原子上面区域和石墨烯上C-C键上的电子减少。当Li吸附在石墨烯表面时,石墨烯的电子结构有了一定的变化。由于Li的电子进入石墨烯的π*带,体系费米能级明显上移,进入导带,同时Li的2s态由于电荷转移位于高于费米能级的位置,此时石墨烯仍然有Dirac点,但是由于电荷从Li转移到了石墨烯,费米能级变得略高于狄拉克点。
科学家发现,Li与石墨烯的吸附能大于0,表明Li与完整石墨烯不会自动发生吸附作用,难以形成稳定化合物。而对于少层石墨烯,Li则会与之自动发生反应。当Li进入少层石墨烯的层间时,Li与碳原子的相互作用受层间范德华力的影响,并且该影响随着Li含量变化而变化。计算结果表明,少层石墨烯存储Li的容量低于本体石墨。Li可以进入任何层数的少层石墨烯中,但是只能进入石墨烯层间,不能存在于少层石墨烯的表面。对于两层石墨烯,当含量低时Li具有非常强的插层作用。当石墨烯层数继续增加时,Li首先进入最外面的石墨烯层间,而不是中间的层间。随后Li根据石墨烯层数的不同而具有不同的嵌入行为,或进入同样的最外层间,或进入另一个最外层间或者进入内部层间。
另外,当采用Li在本体Li金属的状态作为参考态,考察了Li在石墨烯上的吸附行为。采用该参考态时,Li在石墨烯表面的吸附能为负值,说明可以发生吸附,但是容量仍然低于石墨。石墨烯上不同Li原子之间存在库伦排斥力,当Li的浓度很低时Li倾向于在石墨烯表面分散,故当浓度非常低时Li可以吸附在石墨烯上。但随着Li增多,Li原子之间由于相互吸引会形成团簇而与石墨烯发生相分离,所以石墨烯的容量比石墨低。作者分析了Li团簇在石墨烯的吸附,发现吸附到石墨烯上团簇的内聚能高于孤立团簇的内聚能,表明前者更为稳定。团聚进一步发展则会形成枝晶。
(2)缺陷及杂化石墨烯
Li与带有缺陷的石墨烯的相互作用与完整石墨烯具有较大的差异。Li与585的V2缺陷石墨烯作用时,由于Li电子的转移,V2石墨烯上费米能级附近原来近乎水平的能带由于部分被电子占据而能量降低。然而,费米能级仍然在Dirac点下方。Li与SW缺陷的石墨烯作用时,费米能级升高超过Dirac点而进入导带,同时SW缺陷出现的那条近乎水平的能带也部分被占据。
图5不同结构石墨烯与Li相互作用:(a)少层石墨烯;(b)Li与掺N石墨烯的态密度
图6Li在缺陷石墨烯上电子差分密度图:(a,d)完整石墨烯;(b,e)V1缺陷;(c,f)V2缺陷
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