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平方根模型是建立在负极SEI膜的生长速度随着时间而递减的假设基础上的,该模型如下式所示,其中a1和a2分别是补偿参数和平方根衰降参数,t为储存的天数。
线性衰降模型如下式所示,b1和b2分别是补偿参数和线性衰降参数。
广义幂函数模型如下式所示,c1和c2分别是补偿参数和衰降参数,c3为幂参数
对于三个模型中的补偿参数,a1,b1和c1,它们的值都在1附近,三个模型的拟合结果如下表所示,对比三个模型,线性模型的可决系数R2高于平方根模型,广义幂函数模型高于线性模型,因此广义幂函数的拟合准确度是最高的。
1.2温度因素
温度对于电池在存储过程中的容量衰降也有很大的影响,从上面计算得到的模型参数中我们也可以注意到,在线性模型中20℃的衰降参数b2要稍高与0℃,45℃时b2的值几乎是25℃的两倍。
其中一个关于电池衰降和温度的模型如下式所示,其中k是反应速率,A为指数前因子,Ea为活化能,R是气体常数,T为绝对温度。
下表是根据电池容量衰降速率参数b2获得的温度模型的参数,可决因数R2超过0.9,表明温度和容量的相关性可以由该公式近似求得。
1.3SoC因素
一般来说,高SoC状态会加速电池的刷将,因为在较高的SoC下,负极的电势较低,会加速电解液的分解和SEI膜的生长,从而导致活性Li的损失,进而加速电池容量的衰降。
2.电池内阻增大
下图是通过脉冲电流方法测得的电池内阻信息,从图上我们可以注意到,电池内阻与电池时间之间几乎是呈现线性增加的,一般来说我们认为这是由于SEI膜随着时间不断生长,从而离子电导率不断下降所致。在高温和高SoC下,电池内阻增加的更快。
电池的EIS测试结果和等效电路如下图所示,等效电路的方程如下式所示,式中Rp代表总的极化阻抗,Qp代表了双电层电容,主要受到电极的孔隙率的影响。极化过程的平均时间常数可以定义为Ʈ=(Rp˙Qp)1/α,因此式5可以转变为式6
下图是根据式6拟合出的串联电阻Rs的结果,从图上可以看到,在所有的存储条件下,Rs都随着存储时间的增加而增大,但是高温和高SoC下增加的更快。Rs主要与电池的欧姆阻抗有关,因此Rs的增加意味着,存储过程中电解液不断分解造成Li+电导率的下降。
下图是电池的并联电阻Rp随时间变化的曲线,Rp代表电池的极化阻抗,包含SEI膜阻抗和电荷交换阻抗,Rp的变化趋势受到SoC状态和温度的综合影响,因此针对Rp建模将是一件更加具有挑战性的工作。从整体上来看Rp是呈现上升趋势的,综合考虑串联阻抗Rs的分析结果,JuliusSchmitt认为Rp的增加主要是因为电解液分解导致SEI膜的生长造成的。
JuliusSchmitt的研究的另一项重要发现是,电池的测量电流会对电池存储特性产生重要的影响。相比于没有进行定期测试的参照电池,每隔30天测量一次的电池在186天存储后,容量衰降要明显更大一些。100%SoC存储186天后,参照组电池内阻仅增加了2%,而实验组电池内阻增加了7%。这主要是电池定期测试时的电流导致了额外的电化学反应,从而导致电池衰降加速。
对于电池衰降模型研究的终极目标是建立电池寿命的预测模型,一般来说我们认为电池的容量达到了初始容量的80%,就意味着电池寿命的终结,JuliusSchmitt利用上述研究成果获得的线性衰降模型参数b2ref,以及由此模型获得电池寿命预测结果如下表所示。从表中我们注意到中间不进行测试的对照组电池寿命tEOLref要远高于定期进行测试的实验组电池寿命tEOL.
JuliusSchmitt的研究为我们理解NMC材料电池在不同的温度和SoC状态下的存储容量衰降特点提供了有益的借鉴,研究显示,高温和高SoC都会显著的增加电池容量的衰降速度。EIS研究则显示,在存储过程中电池的欧姆阻抗和极化阻抗都在增加,但是极化阻抗增加的更快一些,也是造成电池阻抗增加的主要因素。此外,研究还发现,电池存储过程中的定期测量会显著的加速电池的衰降,因此在长期存储的过程中尽量不要对电池进行定期的容量测试和活化等操作,以便获得更长的存储寿命。
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