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图4将锂源装入负极结构的方法
a)在组装电池中进行电沉积,然后拆卸电池取出锂沉积电极;
b)在合金制备过程中预先储存锂源;
c)熔融锂注入。
考虑到电池的能量密度、电化学性能、制造成本和复杂性,自支撑3D纳米结构碳基骨架通过熔融锂注入的方式封装锂显示出明显的优势。但是研究人员仍然面临一些棘手的问题。崔屹团队彻底研究了各种宿主的成核过电位现象,揭示出能够选择性沉积锂的宿主依赖性生长现象,见图5。在这些研究的指导下,相信这些定制的负极结构将在LMBs中具有更好的应用。
图5抑制锂沉积在负极表面的强大方法
a-b)在0.5mAcm-2下,锂离子沉积在没有AuNPs和有AuNPs的空心碳壳上的电压分布图,插图表示沉积后的SEM图像以及相应的原理图;
c-e)锂沉积(c)、原位电子束加热(d)后具有AuNPs的纳米胶囊,锂沉积后没有AuNPs的碳壳(e)的TEM图像。
3.2优化电解质以获得更好的锂负极性能
由极性有机溶剂和锂盐组成的LOE是电池的一部分。电解质调节是促进长期循环性能和抑制枝晶生长最有效、最方便的途径之一。由于其巨大影响和低成本,电解质调节适合商业化。电解质的组成、添加剂和浓度极大地影响SEI层的性质和锂沉积行为。
3.2.1形成完整的内在SEI层
通常,本征SEI层由各种有机物(低聚物和聚合物)和无机物组成,其中有机部分赋予SEI层柔性以适应锂沉积,而无机部分能够实现快速的锂离子传输。然而,无机碳酸锂(Li2CO3)和锂乙烯碳酸氢钠(LEDC)作为两个主要的SEI组分,在锂沉积电位附近是热力学不稳定的,并且允许循环中反应发生,而氧化锂(Li2O)是唯一的热力学和动力学稳定的组分,最里面的SEI层中的Li2O薄层是非常重要的,以避免在没有氟化物源的情况下破裂。此外,化学和物理各向异性在SEI层内是常见的,同时导致异质锂通量和不均匀沉积。沉积和溶解时,由无机离子香料组成的表面不能适应形态变化,因此可能会分解,导致高度不均匀的锂沉积,使得枝晶形成。迄今为止,选择合适的溶剂、锂盐和添加剂可以有效和高效地调节SEI层的性质。
图6用常规烷基碳酸酯代替DOL有助于保持SEI层的完整性
图7具有相同LiTFSI-DOL成分的不同电解质中锂负极循环的表面膜行为
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