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由于石墨烯具有高导电性和理论比容量(550 F g-1),其作为超级电容器电极材料受到了极大的关注。然而,传统方法合成的还原氧化石墨烯(RGO)表面含有大量的含氧官能团。在储能应用中,RGO表面的含氧官能团能提供额外的赝电容,但同时也显著降低材料的导电性。因此,在提高RGO导电性的同时,合理调控RGO表面含氧官能团的种类和分布,使二者达到平衡,从而充分发挥赝电容性能显得尤为重要。
【成果简介】
近日,哈尔滨工程大学的范壮军(通讯作者)团队合成了一种 “水稻田”结构的功能化石墨烯材料。通过低温长时间热处理氧化石墨烯,调控含氧官能团表面迁移速率,控制sp2碳共轭导电网络的形成,制备了 “水稻田”结构石墨烯。采用sp2碳构建“沟渠”,以具有赝电容存储功能的sp3碳含氧官能团为水稻,使sp3碳含氧官能团孤岛均匀分布在连续完整的sp2共轭导电网络中,保证电极材料高导电性的同时,极大地提高了石墨烯表面含氧官能团赝电容贡献率。因此,该材料表现出超高容量(436 F g−1 at 0.5 A g−1)、高倍率性能(261 F g−1 at 50 A g−1),以及优异的循环稳定性(在100 mv s-1下循环10000次几乎没有容量损失)。相关研究成果“Oxygen Clusters Distributed in Graphene with “Paddy Land” Structure: Ultrahigh Capacitance and Rate Performance for Supercapacitors”为题发表在Advanced Functional Materials上。
【图文导读】
图1 石墨烯“水稻田”结构的形成示意图和电镜表征
(a-c)石墨烯“水稻田”结构形成示意图
(d)“水稻田”石墨烯的SEM图像
(e-f)“水稻田”石墨烯的TEM图像
图2 温度和时间调控氧化石墨烯的XRD和XPS表征
(a)GO随温度和时间调控的XRD变化图
(b)GO随温度和时间调控的XPS变化图
图3 GO表面含氧官能团随时间和温度的衍变规律
(a)GO总含氧量随时间和温度的变化
(b)GO表面含氧官能团种类和含量随时间和温度的变化
(c)sp2C和C-OH+COOH随时间和温度的变化
(d)石墨烯“水稻田”结构形成示意图
图4 “水稻田”石墨烯的结构表征
(a)“水稻田”石墨烯的TEM图像
(b)“水稻田”石墨烯的EELS曲线
(c)160 ºC下,氧化石墨烯的Raman曲线随热处理时间的变化
(d)160 ºC下,石墨烯sp2团簇直径随热处理时间的变化
图5 “水稻田”石墨烯电极(GO-160-8D)的电化学性能
(a)扫速为100 mV s-1时,GO-80-8D, GO-120-8D和GO-160-8D电极的循环伏安曲线
(b)GO-80-8D, GO-120-8D和GO-160-8D电极的倍率性能曲线
(c)不同扫描速率下GO-160-8D电极的循环伏安曲线
(d)GO-160-8D电极在不同电流密度下的恒流充放电曲线
(e)GO-160-8D电极与文献报道各种还原氧化石墨烯电极的倍率性能对比
图6 “水稻田”石墨烯电极(GO-160-8D)的性能表征
(a)电极比容量和C-OH+COOH含量的关系
(b)不同负载量的GO-160-8D和商业活性炭(YP-50)电极的倍率性能
(c)GO-160-8D和不同温度还原氧化石墨烯电极材料的比容量对比
(d)GO-160-8D的电化学寿命测试
图7 理论计算及提出的结构
(a)不同温度处理的RGO结构俯视图
(b)不同温度处理的RGO前线轨道分布图
(c)不同温度处理的RGO电荷分布图
【小结】
本文成功开发了一种“水稻田”结构的石墨烯 (GO-160-8D),其表面含氧官能团的种类、含量以及分布可以通过热处理时间和温度进行选择性调控。最终,通过160 ºC处理氧化石墨烯8天,使GO表面保留了大量以团簇(sp3C)形式分布在共轭导电网络(sp2C)中的C-OH和O=C-OH官能团,在保证电极材料高导电性的同时,极大的提高石墨烯表面含氧官能团赝电容的贡献率,使“水稻田”石墨烯电极材料表现出了高比容量,高倍率和优异的循环稳定性。因此,利用低温长时间热处理工艺合成的“水稻田”石墨烯可进一步应用到燃料电池和金属离子电池等领域。
文献链接:Oxygen Clusters Distributed in Graphene with “Paddy Land” Structure: Ultrahigh Capacitance and Rate Performance for Supercapacitors (Adv. Funct. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201705258)
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