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(A)裸Li2S电极在第一个周期0.3C处的典型电压分布图;
(B)Li-S电池直接氧化Li2S和RM介导氧化Li2S的示意图;
(C)不同RMs (20 mM)在DOL/DME电解质中的循环伏安图及其化学结构;
(D)0.3C不同RMs条件下,第一次循环中Li2S电极的电压分布;
(E)从(D)放大的充电电压曲线,用于比较电压过冲;
(F)比较不同RM对Li2S电极第一循环能量效率和放电容量的影响;
(G)在以往的研究和我们的工作中证明的第一周期的平均充电电压和应用C速率。
图二:AQT与Li2S的化学反应及其电化学
(A)使用含有和不含Li2S电极的DOL/DME电解质(20 μL)中的80mM AQT的半电池的电压曲线;
(B)与不含Li2S且仅含有160 mM AQT的电池相比,具有Li2S和160 mM AQT混合物的半电池的恒电流放电曲线;
(C)电解液(20 μL)中使用和不使用AQT (80mM)循环的Li2S电极(0.7 mg cm-2)的电压曲线;
(D)0.1C时(C)中对应的dQ/dV曲线。
图三:利用AQT改善Li2S电极的循环稳定性
(A-B)在有和没有AQT的情况下循环的Li2S电极(0.7mg cm-2)的容量保持率(A)和库仑效率(B);
(C)通过添加由ICP-OES测定的AQT,多硫化物中间体在DOL/DME中的溶解度变化;
(D-E)在电解质中具有AQT(D)且没有AQT(E)的循环Li2S电极的SEM图像;
(F)用于比较的制备好的电极的SEM图像;
(G-I)在电解质中有AQT(H)和无AQT(I)进行200次循环后,所制备的Li2S电极(G)和处于充电状态的循环电极的X射线光谱显微图。
图四:高质量负载Li2S与AQT的电化学性能
(A)采用12.5 mL mg-1的电解液与Li2S的比值制备高质量负载Li2S阴极(4 mg cm-2和6 mg cm-2)的容量保持率和库仑效率;
(B)高质量负载电极的100个循环的电压分布变化;
(C)(B)中相应的平均充电和放电电压。
小结
作者提出了一种利用聚醚链连接蒽醌氧化中心,以最小过电位促进Li2S氧化的有效策略,该策略具有理想的氧化电位、高稳定性和足够的电解质溶解度。此外,作者还提供了直接的实验证据,证明AQT可以防止多硫化物溶解,并保持电极形态,以确保异常的循环稳定性。总的来说,将AQT作为RM的引入是一种简单有效的方法,可以在具有挑战性的条件下显著增强硫氧化还原化学的多个方面。传统的方法通常需要制备复杂的纳米结构,这样不可避免地会增加电池成本,与此不同的是,RMs可以简单地添加到电解液中,因此适合大规模生产,使锂电池成为一种可行的技术。
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