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图1 对应锂金属二次电池(NMC||Li)循环稳定性:LiTFSI+LiBOB >Li TFSI+LiDFOB > LiFSI+LiDFOB > LiFSI+LiBOB(ACS Appl. Mater. Inter. 2018, 10, 2469-2479)。
图2 不同类型的隔膜在两种典型电解液中测定的锂金属负极的库仑效率,从中可以发现PE膜体现出相对最好的稳定性(J. Mater. Chem. A 2018, DOI: 10.1039/c7ta11259a)。
图3 使用不同电解液对应的锂金属负极截面(a-c)及表面(d-f)的SEM图片。
a, d(LiPF6/EC-DEC)、b, e(LiTFSI-LiBOB/EC-DEC)、c, f(LiTFSI-LiBOB+LiPF6/EC-DEC)。从图中可以观察到,使用LiPF6添加剂修饰的LiTFSI-LiBOB双盐电解液可以促进更稳定的SEI生长(Nat. Energy 2017, 2, 17012)。
图4 使用单一添加剂与使用组合添加剂对应的锂金属负极的库仑效率比较。
从图中可以观察到,使用组合添加剂(LiPF6+VC+FEC)对应锂金属负极的库仑效率高达98.1%(Adv. Energy Mater. 2018, 1703022)。
图5 使用不同添加剂对应的锂金属负极在100次循环后的表面SEM。
a. 使用LiTFSI-LiBOB+LiPF6/EC-EMC电解液; b. 使用LiTFSI-LiBOB+LiPF6+VC+FEC/EC-EMC(4:6)电解液; c. 使用LiTFSI-LiBOB+LiPF6+VC+FEC/EC-EMC(7:3)电解液。
从图中可以观察到,使用组合添加剂(LiPF6+VC+FEC)几乎不会在锂金属表面产生锂枝晶,此外,使用组合添加剂对应的锂金属电池的内阻也明显小于使用单一添加剂(Adv. Energy Mater. 2018, 1703022)。
4、小结
上述研究结果表明,在Ie-Orthoborate双盐电解质体系中,LiTFSI-LiBOB是化学及电化学相对最稳定的双盐电解质体系、能够在锂金属表面形成无锂枝晶、致密、稳定的SEI膜;通过利用LiPF6作为添加剂改性LiTFSI-LiBOB双盐体系,可以使生成的SEI膜展现出更薄、更致密、更稳定等特性;而使用LiPF6 + VC + FEC组合添加剂改性的LiTFSI-LiBOB双盐体系,还可以使对应的锂金属负极的库仑效率提升至98.1%左右。
相关文献:
Effects of Ie-Orthoborate Dual-Salt Mixtures in Organic Carbonate Electrolytes on the Stability of Lithium Metal Batteries, ACS Appl. Mater. Inter.,2018, 10, 2469-2479;
Stability of Polymeric Separators in Lithium Metal Battery under Low Voltage Environment, J. Mater.Chem. A, DOI: 10.1039/c7ta11259a;
Electrolyte additive enabled fast ging andstable cycling lithium metal batteries,Nat. Energy 2017, 2, 17012;
Dendrite-Free and Performance-Enhanced Lithium Metal Batteries through Optimizing Solvent Compositions and Adding Combinational Additives, Adv. EnergyMater.2018, 1703022.
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