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图 2. 理论与实验之间的典型差异
(a)理论与实验之间差异的具体实例;
(b)一个关于理论与实验关系的错误范例。经验表明需要辩证地看待二者的优缺点。
图 3. 理论与计算在XRD表征方面的结合
(a)实验表征及计算模拟所得的Li2S2的XRD图谱;
(b)Li2S2晶体结构;
(c)实验与计算所测定的Li2S2晶体结构参数比较(红色:计算;黑色:实验)。
图 4. 理论与计算在拉曼光谱表征方面的结合
理论计算的四氢呋喃溶液中:(a,b)多硫离子和多硫自由基的拉曼光谱;实验测定的(c,d)放电和充电过程中,不同电压下的原位拉曼光谱。
图 5. 理论与计算在红外光谱表征方面的结合
(a)理论计算的聚乙烯亚胺(PEI)吸附多硫化物前后的红外光谱;
(b,c)实验测定的PEI吸附多硫化物前后的红外光谱。
图 6. 理论与计算在X-射线吸收光谱表征方面的结合
(a)理论计算所得多硫化物的S的K-边X-射线吸收光谱;
(b)LiS3的X-射线吸收光谱具体分析;
(c)实验测定X-射线吸收光谱的三个电压平台位置;
(d)实验测定与计算模拟结果拟合所得X-射线吸收光谱之间比较。
图 7. 理论与计算在多硫化物与正极骨架材料相互作用关系表征方面的结合
(a)一系列正极骨架材料吸附电解液中多硫化物的可视化实验;
(b)相应的正极骨架材料与Li2S6分子之间结合能计算。
图 8. 理论与计算在核磁表征方面的结合
(a)锂键示意图;
(b)锂键计算建模;
(c,d)计算与实验测定的Li2S8和吡啶(PD)分子作用前后的7Li核磁图谱
图 9. 促进理论与计算未来合作的努力方向
(a)Li2S2/DOL:DME和(b)(Li2S2 + LiTFSI)/DOL:DME电解液体系的大尺度模拟计算;
(c)通过材料基因组筛选聚合物前驱体用于锂硫电池隔膜及(b)筛选得到的聚合物前驱体。
【小结】
由于量子化学和计算机科学的快速发展,理论模拟在化学和材料科学研究中发挥着越来越重要的作用。本综述从结构、谱学、热力学、动力学等四个方面总结了理论计算在锂硫电池中的应用,并从XRD、拉曼、红外、X-射线吸收光谱、核磁等方面具体分析了理论如何与实验做好结合及其困难。最后,本文基于计算化学发展前沿,从高精度计算、大尺度模拟、材料基因组、机器学习等方面展望了理论和实验在未来如何更好地合作,解决锂硫电池中的关键科学问题。
论文链接:Combining Theory and Experiment in Lithium–Sulfur Batteries: Current Progress and Future Perspectives (Mater. Today 2018, DOI: 10.1016/j.mattod.2018.04.007)
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