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为了研究上述现象的产生机理,JunMing利用拉曼光谱对电解液的溶液结构进行了研究,研究显示在电解液中的TFSI-离子根据与Li+相互作用的强度存在几种不同的存在形式:自由离子FI,松散离子对LIP,紧密离子对IIP和聚合离子对AIP。实验数据显示:1)在较低的浓度下,TFSI-的主要存在形式为FI或LIP,当提升锂盐浓度时,TFSI-会向LIP和IIP转变;2)相比于DOL,DME能够更好的溶解锂盐,使得TFSI-更多的以FI的形式存在;3)NO3-能够显著的增强Li+-TFSI-之间的相互作用。
一般而言,我们认为Li+溶解后会形成一个溶剂化的外壳,这个外壳即包含阴离子,也包含溶剂分子。JunMing利用密度函数理论对分子动力学进行了模拟,得出了溶剂化外壳的结构如上图所示。模型中Li+与TFSI-中的O具有强烈的相互作用,在溶液中添加NO3-后,NO3-能够取代溶剂化外壳中的TFSI-(上图e)或者取代溶剂分子(上图f),从而达到弱化Li+-溶剂之间相互作用的效果。同时上面的研究也表明溶剂化外壳的结构,不一定需要保持电中性,例如上图e和图f就呈现电负性结构,能够进一步与Li+相互作用,形成更大的结构,从而进一步弱化Li+-溶剂的作用力。
异构有序度参数HOP数据也证明了上述计算结果,一般而言有序度参数越大说明Li+-溶剂之间的相互作用也就越强,JunMing发现,1.0M/0.4M的溶液的有序度参数为3.6,当提升锂盐浓度到2.5M/0.4M后,有序度参数下降到了1.8,表明提升锂盐浓度能够有效的降低Li+-溶剂相互作用。不添加LiNO3的2.5M/0M电解液的有序度参数为4.7,远高于添加LiNO3的1M/0.4M电解液,表明NO3-能够有效的降低Li+-溶剂相互作用。
JunMing的研究让我们在电解液开发中开辟了一个全新的思路——降低Li+-溶剂相互作用,减少溶剂共嵌入,提升石墨负极的循环性能。降低Li+-溶剂相互作用可以通过提高锂盐的浓度,采用溶解能力较弱的DOL溶剂体系,向电解液中添加无机盐(如LiNO3或者NaNO3等)的手段实现,从而显著的减少溶剂共嵌入的现象,这为未来电解液设计,特别是S正极电池电解液的设计提供了一个全新的思路,对推动S正极电池的应用具有重要的意义。
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